Ανάπτυξη και εφαρμογή τεχνικών προσδιορισμού φυσικών ραδιενεργών ισότοπων στο ατμοσφαιρικό αερόλυμα και τις ατμοσφαιρικές αποθέσεις

Abstract

The subject of this Doctoral Dissertation (D.D.) was the development and subsequent application of techniques for the determination of natural radioactive isotopes. Specifically, the main goal was to expand the capabilities of NEL-NTUA for monitoring environmental radioactivity - emphasizing on the atmosphere - and for studying the fluctuation of various radioactive isotopes, which can be used as tracers of atmospheric processes. The main activities of this D.D. were: i. Development and improvement of techniques for sampling, radiochemical processing and in-vitro γ-spectroscopic analysis of wet (rain, snow), dry and total (wet + dry) atmospheric depositions, as well as atmospheric humidity. The isotopes of interest were mainly the cosmic-derived isotope 7Be and the earth-origin 210Pb, which is produced during the decay of atmospheric radon. With the aim of improving the accuracy of the measurements and achieving low detection levels, the fluctuation of radon and its short-lived progeny in the γ-spectroscopy laboratory was investigated, as well as the effect it has during the measurement process. As a result of this study, specific suggestions were comprised for handling the background, but also for the γ-spectroscopic analysis of aerosol samples, collected on specific filters, using a high-volume air sampler. As the 210Pb detected in the aerosol samples is, to some extent, also due to the decay of the short-lived radon progeny, which are also collected on the filter, in order to improve the accuracy of the measurements, it was deemed necessary to study thoroughly the contribution of these short-lived progeny to the final concentration of 210Pb in the filter. ii. Systematic sampling and analysis of wet, dry and total atmospheric depositions, as well as atmospheric humidity, combined with atmospheric aerosol sampling and recording of meteorological and other parameters. The amount of data obtained from the measurements of 7Be and 210Pb in the atmosphere and atmospheric depositions allowed the ascertainment of a number of statistically significant correlations and led to interesting conclusions about the kinetics of radioactive isotopes in the atmosphere and, consequently, the aerosol with which they are associated, as well as the ground deposition process. These conclusions are particularly useful in atmospheric air transport models, as well as in models for estimating the absorbed dose of the population after a nuclear or radiological accident. The main achievements of this D.D. can be summarized as follows: i. Correlation of the fluctuation of NEL-NTUA detectors’ background spectra with the fluctuation of radon and its progeny inside the laboratory and study of the effect of meteorological conditions. Accordingly, recommendation of guidelines for background spectra selection and air filter sampling and analysis scenarios, with the aim of achieving as low as possible minimum detectable activity levels for 7Be, 210Pb and for a range of radioactive isotopes of interest in the event of a radiological or nuclear accident. ii. Analytical solution of the equations governing the production and decay of the short-lived radon progeny collected on the filter during aerosol sampling, from the start of the sampling, until the completion of the in-vitro γ-spectroscopic analysis, and development of a methodology to deal with the problem of sensitivity presented when solving the system of the above equations. This allowed the accurate estimation of both the short-lived radon progeny and 210Pb collected on the air filter. iii. Development of a comprehensive methodology for sampling, processing and γ-spectroscopic analysis of wet, dry and total atmospheric depositions and humidity samples. iv. Carrying out large-scale systematic sampling and analysis of atmospheric depositions, humidity and atmospheric aerosols, estimation of radioactive isotopes’ air concentrations, estimation of deposition rates of the radioactive isotopes 7Be, 210Pb and 137Cs and correlation of deposition rates of 7Be and 210Pb with meteorological parameters, with concentrations of typical atmospheric pollutants, with the sunspots number (only for 7Be) and with the height of the tropopause. v. Determination of the annual deposition rate of 7Be and 210Pb and their cumulative surface activity concentration. The D.D. was primarily experimental in nature, but the Monte-Carlo simulation technique was also used extensively to calibrate germanium detectors for a variety of sample geometries. In order to calculate activity concentrations and lower detection limits for radioactive isotopes for all basic geometries and sample materials for the NEL-NTUA detectors, a calculation tool was built in an Excel environment with expansion or configuration possibilities to introduce new "detector-sample geometry" combinations.

Η Διδακτορική Διατριβή (Δ.Δ.) αυτή είχε ως αντικείμενο την ανάπτυξη και την εν συνεχεία εφαρμογή τεχνικών προσδιορισμού φυσικών ραδιενεργών ισοτόπων. Συγκεκριμένα, αποσκοπούσε στη διεύρυνση των δυνατοτήτων του ΕΠΤ-ΕΜΠ για την παρακολούθηση της ραδιενέργειας περιβάλλοντος – με έμφαση στην ατμόσφαιρα – και για τη μελέτη της κύμανσης σε αυτήν μίας σειράς ραδιενεργών ισοτόπων, τα οποία βρίσκουν ευρεία εφαρμογή ως ιχνηλάτες ατμοσφαιρικών διεργασιών. Στο πλαίσιο της Δ.Δ. έλαβαν χώρα:i.Ανάπτυξη και βελτίωση τεχνικών δειγματοληψίας, ραδιοχημικής επεξεργασίας και in-vitro γ-φασματοσκοπικής ανάλυσης υγρών (βροχή, χιόνι) ξηρών και ολικών (υγρών + ξηρών) ατμοσφαιρικών αποθέσεων, καθώς και ατμοσφαιρικής υγρασίας. Τα ισότοπα ενδιαφέροντος ήταν κυρίως το κοσμικής προέλευσης ισότοπο 7Be και ο γηγενής 210Pb, ο οποίος παράγεται κατά τη διάσπαση του ραδονίου της ατμόσφαιρας. Με στόχο τη βελτίωση της ακρίβειας των μετρήσεων και την επίτευξη χαμηλών επιπέδων ανίχνευσης, έγινε διερεύνηση της κύμανσης του ραδονίου και των βραχύβιων θυγατρικών του στο εργαστήριο γ-φασματοσκοπίας, καθώς και της επίδρασης που αυτή έχει κατά τη διαδικασία της μέτρησης. Ως αποτέλεσμα της μελέτης αυτής, έγιναν συγκεκριμένες προτάσεις για τον χειρισμό του υποστρώματος, αλλά και για τη γ-φασματοσκοπική ανάλυση δειγμάτων αερολύματος που συλλέγεται πάνω σε φίλτρο, με χρήση δειγματολήπτη αέρα υψηλής παροχής. Καθώς ο 210Pb που ανιχνεύεται στα δείγματα αερολύματος οφείλεται σε κάποιο βαθμό και στη διάσπαση των βραχύβιων θυγατρικών του ραδονίου τα οποία επίσης συλλέγονται πάνω στο φίλτρο, για τη βελτίωση της ακρίβειας των μετρήσεων, κρίθηκε απαραίτητο να μελετηθεί με ενδελέχεια και η συνεισφορά αυτών των βραχύβιων θυγατρικών στην τελική συγκέντρωση 210Pb στο φίλτρο. ii. Συστηματικές δειγματοληψίες και αναλύσεις υγρών, ξηρών και ολικών ατμοσφαιρικών αποθέσεων, καθώς και υγρασίας της ατμόσφαιρας, σε συνδυασμό με δειγματοληψίες αερολύματος στην ατμόσφαιρα και καταγραφή μετεωρολογικών και άλλων παραμέτρων. Ο όγκος των δεδομένων που προέκυψαν από τις μετρήσεις 7Be και 210Pb στην ατμόσφαιρα και τις ατμοσφαιρικές αποθέσεις επέτρεψε τη διαπίστωση σειράς στατιστικά σημαντικών συσχετίσεων και οδήγησε σε ενδιαφέροντα συμπεράσματα για την κινητική στην ατμόσφαιρα των ραδιενεργών ισοτόπων και κατά συνέπεια, του αερολύματος με το οποίο συνδέονται, και τη διαδικασία απόθεσης στο έδαφος. Τα συμπεράσματα αυτά είναι ιδιαίτερα χρήσιμα σε ατμοσφαιρικά μοντέλα κίνησης αερίων μαζών, καθώς και σε μοντέλα εκτίμησης της δοσιμετρικής επιβάρυνσης του πληθυσμού μετά από πυρηνικό ή ραδιολογικό ατύχημα.Τα βασικά επιτεύγματα της παρούσας Δ.Δ. μπορούν να συνοψιστούν στα εξής: i. Συσχέτιση της κύμανσης των υποστρωμάτων των ανιχνευτικών διατάξεων του ΕΠΤ ΕΜΠ με την κύμανση του ραδονίου και των θυγατρικών του στο εσωτερικό του εργαστηρίου και μελέτη της επίδρασης των μετεωρολογικών συνθηκών. Συναφώς, σύσταση κατευθυντήριων οδηγιών για την επιλογή υποστρώματος και σεναρίων δειγματοληψίας και ανάλυσης φίλτρων αέρα, με στόχο την επίτευξη όσο το δυνατόν χαμηλότερων επιπέδων ελάχιστης ανιχνεύσιμης ραδιενέργειας για τα 7Be, 210Pb και μία σειρά ραδιενεργών ισοτόπων που έχουν ενδιαφέρον σε περίπτωση ραδιολογικού ή πυρηνικού ατυχήματος . ii. Αναλυτική επίλυση των εξισώσεων που διέπουν την παραγωγή κατανάλωση των βραχύβιων θυγατρικών του ραδονίου που συλλέγονται κατά τη δειγματοληψία πάνω στο φίλτρο, από την έναρξη της δειγματοληψίας, έως και την ολοκλήρωση της in-vitro γ φασματοσκοπικής ανάλυσης, και ανάπτυξη μεθοδολογίας για την αντιμετώπιση του προβλήματος της ευαισθησίας που παρουσιάζεται κατά την επίλυση του συστήματος των παραπάνω εξισώσεων. Αυτό επέτρεψε την ακριβή εκτίμηση τόσο των βραχύβιων θυγατρικών του ραδονίου όσο και του 210Pb που συλλέγεται πάνω στο φίλτρο αέρα. iii. Ανάπτυξη συνολικής μεθοδολογίας για δειγματοληψία, επεξεργασία και γ-φασματοσκοπική ανάλυση δειγμάτων υγρών, ξηρών και ολικών ατμοσφαιρικών αποθέσεων και υγρασίας. iv. Πραγματοποίηση μεγάλου όγκου συστηματικών δειγματοληψιών και αναλύσεων ατμοσφαιρικών αποθέσεων, υγρασίας και συγκέντρωσης ραδιενεργών ισοτόπων στον αέρα, εκτίμηση του ρυθμού απόθεσης των ραδιενεργών ισοτόπων 7Be, 210Pb και 137Cs και συσχέτιση των ρυθμών απόθεσης του 7Be και του 210Pb με μετεωρολογικές παραμέτρους, με τις συγκεντρώσεις τυπικών ατμοσφαιρικών ρυπαντών, με το πλήθος των ηλιακών κηλίδων (μόνο για το 7Be) και με το ύψος της τροπόπαυσης. v. Προσδιορισμός του ετήσιου ρυθμού απόθεσης του 7Be και του 210Pb και της συσσωρευτικής επιφανειακής τους συγκέντρωσης ενεργότητας. Η Δ.Δ. είχε πρωτίστως πειραματικό χαρακτήρα, αλλά χρησιμοποιήθηκε σε έκταση και η τεχνική προσομοίωσης Monte-Carlo για τη βαθμονόμηση ανιχνευτικών διατάξεων για πλήθος γεωμετριών δείγματος. Για τον υπολογισμό συγκεντρώσεων ενεργότητας και των κατωτέρων επιπέδων ανίχνευσης για ραδιενεργά ισότοπα για όλες τις βασικές γεωμετρίες και υλικά δειγμάτων για τους ανιχνευτές του ΕΠΤ ΕΜΠ, κατασκευάσθηκε υπολογιστικό εργαλείο σε περιβάλλον Excel με δυνατότητες επέκτασης ή διαμόρφωσης για την εισαγωγή νέων συνδυασμών «γεωμετρίας δείγματος ανιχνευτή».