Impact of organic and inorganic aerosol particles on the formation of primary ice crystals in mixed-phase clouds

Abstract

Aerosol-cloud interactions consist one the major sources of uncertainty in climate projections according to the recent IPCC report. Ice-nucleating particles (INP), which originate from terrestrial and marine environments, enable ice formation, profoundly affecting the microphysical and radiative properties, lifetimes, and precipitation rates of clouds. The simulated ice crystal concentrations in mixed-phase clouds are affected by uncertainties in the concentration of INP, leading to discrepancies in the climate sensitivity of the models.The present work aims to investigate the global distribution of ice nucleating particles, identify their major source and aerosol types acting as INP, depending on location and season, and proposed laboratory-derived parameterizations for use in climate models after testing them against ground-based and aircraft observations. The study focuses on the impact of INP in mixed-phase clouds regime. For this purpose, the 3-dimensional chemistry transport model TM4-ECPL has been used. The model has been further developed to account for INP concentrations from K-feldspar and quartz dust minerals, and organic-rich particles that are ejected into the atmosphere from oceans during bubble bursting or are emitted as terrestrial bioaerosols such as fungi and bacteria.In this contribution, first we investigate the global and regional importance of quartz as a contributor to INP in the atmosphere relative to K-feldspar, applying state-of-the-art parameterizations based on ice-active surface-site approach for immersion freezing. Additionally, we investigate the impact of different soil mineralogy atlases that model uses, on the simulated concentrations of INP, by comparing with observations. The results show that, although K-feldspar remains the most important contributor to INP concentrations globally, affecting mid-level mixed-phase clouds, the contribution of quartz can also be significant. Quartz dominates the lowest and the highest altitudes of dust-derived INP, affecting mainly low-level and high-level mixed-phase clouds. These findings support the inclusion of quartz in addition to K-feldspar as an INP in climate models and highlight the need for further constraining their abundance in arid soil surfaces along with their abundance, size distribution, and mixing state in the emitted dust atmospheric particles. The present study also evaluated the contribution of terrestrial and marine organic aerosols to the INP concentrations, identifying the dominant INP aerosol precursor per season and region. Uncertainties in the calculations are determined and some of them are quantified by performing sensitivity calculations.Additionally, it is found that at relatively warm temperatures (above −15 °C) the majority of INP have typically biological origin, while at lower temperatures and high altitudes INP from mineral dust prevails globally. Marine-derived INP are primarily found over oceans and coastal areas and dominate between 40°-70°S (Southern Ocean), with higher concentrations in regions of high sea spray and oceanic biota activity. Marine INP dominate primary ice nucleation over 600 hPa over the Northern Hemisphere, while dust INP are more abundant elsewhere. Mineral dust-derived INP are primarily found over and downwind desert regions, particularly the Sahara Desert, Gobi Desert and the Arabian Peninsula. INP from dust contribute more to total INP in the mid-latitudes in the Northern Hemisphere than in the Southern Hemisphere due to the location of dust sources and long-range atmospheric transport patterns. INP from terrestrial bioaerosols has the potential to form ice crystals in the NH subtropics at the outflow of continental air. Our simulated INP concentrations predict ∼ 64 % of the observations gathered from different campaigns within 1 order of magnitude and ∼ 79 % within 1.5 orders of magnitude. Finally, in collaboration with Barcelona Supercomputing Center, the validated in TM4-ECPL dust and marine organic aerosol parameterizations of INP have been introduced in the atmospheric component of the EC-Earth3 Earth System Model and enabled us to provide the first preliminary evaluation of the impact of these INP on cloud cover, ice water path, surface temperature, long and short-wave radiation at the top of the atmosphere. Overall, this thesis improves our understanding of INP global distribution and INP precursors as well as of the role of INP in the glaciation indirect effect and the broader impact of mixed-phase clouds on climate, with the ultimate goal of providing better parameterizations for use in climate models to improve climate simulations

Οι αλληλεπιδράσεις μεταξύ των αερολυμάτων και των νεφών αποτελούν μία από τις κύριες πηγές αβεβαιότητας στις κλιματικές προσομοιώσεις σύμφωνα με την διεθνή έκθεση της διακυβερνητικής αναφοράς για το κλίμα (IPCC). Τα σωματίδια που σχηματίζουν πυρήνες συμπύκνωσης πάγου (INP), προέρχονται από χερσαία και θαλάσσια περιβάλλοντα, επηρεάζοντας σημαντικά τις μικρο-φυσικές ιδιότητες, τη διάρκεια ζωής και τους ρυθμούς βροχόπτωσης των νεφών. Οι προσομοιωμένες συγκεντρώσεις κρυστάλλων πάγου σε νέφη μικτής φάσης επηρεάζονται από αβεβαιότητες στη συγκέντρωση των INP, οδηγώντας σε σοβαρές αποκλίσεις στις προγνώσεις του κλίματος από τα διάφορα κλιματικά μοντέλα.Η παρούσα εργασία στοχεύει στη διερεύνηση της παγκόσμιας κατανομής των σωματιδίων συμπύκνωσης πάγου. Επικεντρώνεται στον εντοπισμό των κύριων πηγών τους και τα είδη των αερολυμάτων που δρουν ως INP, ανάλογα με την τοποθεσία και την εποχή χρησιμοποιώντας πειραματικές παραμετροποιήσεις, και προτείνοντας την χρήση τους σε κλιματικά μοντέλα μετά τη σύγκρισή τους με εναέριες και επίγειες μετρήσεις πεδίου. Η μελέτη αυτή επικεντρώνεται στον προσδιορισμό της επίπτωσης των INP σε νέφη μικτής φάσης.Για το σκοπό αυτό έχει χρησιμοποιηθεί το τρισδιάστατο μοντέλο μεταφοράς και χημείας TM4-ECPL. Το μοντέλο αναπτύχθηκε περαιτέρω για να λαμβάνει υπόψη τις συγκεντρώσεις INP από ορυκτά σκόνης όπως άστριος και χαλαζίας, καθώς και σωματίδια πλούσια σε οργανικά που εκπέμπονται στην ατμόσφαιρα είτε από τους ωκεανούς είτε από τις ηπείρους ως χερσαία βιο-αερολύματα όπως μύκητες και βακτήρια.Στην μελέτη αυτή πρώτα διερευνήσαμε την επίδραση της ορυκτής σκόνης στην παγκόσμια κατανομή των πυρήνων συμπύκνωσής πάγου, εξετάζοντας την συνεισφορά του χαλαζία σε σχέση με τον εμπλουτισμένο με κάλιο άστριο. Ορυκτά τα οποία αποτελούν κύρια συστατικά της αιωρούμενης σκόνης. Για τον σκοπό αυτό, εφαρμόσαμε παραμετροποιήσεις αιχμής με βάση την προσέγγιση της ενεργού επιφανείας των σωματιδίων κατά την δημιουργία πάγου με εμβάπτιση. Επιπρόσθετα, διερευνήσαμε την επίδραση διαφορετικών ορυκτολογικών δεδομένων εδάφους, που χρησιμοποιεί το μοντέλο, για τις προσομοιωμένες συγκεντρώσεις των INP, συγκρίνοντας τες με παρατηρήσεις.Τα αποτελέσματα δείχνουν ότι, αν και ο άστριος παραμένει ο πιο σημαντικός παράγοντας που συμβάλλει στις συγκεντρώσεις INP παγκοσμίως, επηρεάζοντας τα νέφη μικτής φάσης μεσαίου ύψους, η συμβολή του χαλαζία μπορεί επίσης να είναι σημαντική. Ο χαλαζίας κυριαρχεί σε χαμηλά και υψηλά υψόμετρα, επηρεάζοντας κυρίως τα ψυχρά νέφη και τα νέφη μικτής φάσης. Η παρούσα μελέτη αξιολόγησε επιπλέον τη συμβολή των χερσαίων και θαλάσσιων οργανικών αερολυμάτων στις συγκεντρώσεις INP, προσδιορίζοντας τα κυρίαρχα πρόδρομα αερολύματα που δρουν ως INP ανά περίοδο και περιοχή. Οι αβεβαιότητες στους υπολογισμούς προσδιορίστηκαν και ορισμένες από αυτές ποσοτικοποιήθηκαν από υπολογισμούς ευαισθησίας.Τα ευρήματα της έρευνας υποστηρίζουν την αναγκαιότητα συμπερίληψης του χαλαζία στα κλιματικά μοντέλα για τον υπολογισμό της αριθμητικής συγκέντρωσης των ΙΝPs στην ατμόσφαιρα, υπογραμμίζοντας την ανάγκη για περαιτέρω προσδιορισμό της αφθονίας τους σε ερημικές περιοχές, την κατανομή μεγέθους τους και την κατάσταση ανάμειξης τους στα εκπεμπόμενα σωματίδια σκόνης της ατμόσφαιρας.Από τα ευρήματα της παρούσας έρευνας, διαπιστώθηκε ότι σε σχετικά υψηλές θερμοκρασίες (πάνω από -15 °C) η πλειονότητα των INP είναι βιολογικής προέλευσης, ενώ σε χαμηλότερες θερμοκρασίες και μεγάλα υψόμετρα επικρατούν παγκοσμίως INP από ορυκτή σκόνη. Τα INP που προέρχονται από θαλάσσια οργανικά βρίσκονται κυρίως πάνω από απομακρυσμένους ωκεανούς και σε παράκτιες περιοχές, και κυριαρχούν μεταξύ 40°-70°Ν (Νότιους Ωκεανούς). Υψηλές συγκεντρώσεις των ΙΝPs από θαλάσσια οργανικά παρατηρούνται σε περιοχές με υψηλές συγκεντρώσεις θαλάσσιων αερολυμάτων και έντονη βιολογική δραστηριότητα. Τα θαλάσσια INP κυριαρχούν στον πρωτογενή σχηματισμό πάγου πάνω από τα 600 hPa στο βόρειο ημισφαίριο. Τα INP που προέρχονται από ορυκτή σκόνη παρατηρούνται κυρίως πάνω και κατάντη από ερημικές περιοχές, ιδιαίτερα στην έρημο Σαχάρα, στην έρημο Γκόμπι και στην Αραβική Χερσόνησο. Τα INP από τη σκόνη συμβάλλουν περισσότερο στα συνολικά INP στα μεσαία γεωγραφικά πλάτη στο βόρειο ημισφαίριο παρά στο νότιο λόγω της θέσης των πηγών σκόνης και των μοτίβων ατμοσφαιρικών μεταφορών μεγάλης εμβέλειας. Το INP από τα χερσαία βιο-αερολύματα μπορούν να σχηματίσουν κρυστάλλους πάγου στις υποτροπικές περιοχές νοτίου ημισφαίριου κατά τις εκροές του ηπειρωτικού αέρα. Οι προσομοιωμένες συγκεντρώσεις INP προβλέπουν ~ 64 % των παρατηρήσεων που συγκεντρώθηκαν από διαφορετικές εκστρατείες εντός 1 τάξης μεγέθους και ~ 79 % εντός 1.5 τάξης μεγέθους.Τέλος, σε συνεργασία με το Barcelona Supercomputing Center, οι επικυρωμένες στο TM4-ECPL παραμετροποιήσεις της σκόνης και του θαλάσσιου οργανικού αερολύματος των INP εισήχθησαν στην ατμοσφαιρική συνιστώσα του Μοντέλου Γήινου Συστήματος EC-Earth3 και μας επέτρεψαν να παράσχουμε την πρώτη προκαταρκτική αξιολόγηση του αντίκτυπου αυτών των INP στη νεφοκάλυψη, τη διαδρομή του νερού του πάγου, την επιφανειακή θερμοκρασία, την ακτινοβολία μεγάλου και μικρού μήκους κύματος στην κορυφή της ατμόσφαιρας.Συνοψίζοντας, η παρούσα διατριβή αποσκοπεί στη βελτίωση της κατανόησης του ρόλου των INP στην ατμόσφαιρα, στην πιο ρεαλιστική αναπαράσταση της έμμεσης επίδρασής τους στον σχηματισμό παγοκρυστάλλων, καθώς και στην επίδρασή τους στα νέφη μικτής φάσης και στο κλίμα γενικότερα, με απώτερο στόχο τη χρήση καλά τεκμηριωμένων παραμετροποιήσεων σε κλιματικά μοντέλα για την βελτίωση των προσομοιώσεων κλίματος.