Φαινόμενα μαγνητο-μεταφοράς σε λεπτά υμένια τοπολογικών μονωτών και ημιμεταλλικών συστημάτων

Abstract

The discovery of topological insulators and their non-trivial band topology, during the past decade, has led to new directions in the research field of condensed matter physics. Topological materials are characterized by exotic properties due to their surface conducting states. This rich phenomenology can be further extended by introducing novel properties into these materials via their interaction with magnetism. This can be achieved in two ways, either by doping topological insulators with magnetic impurities or by interfacing them with a ferromagnetic material. The present thesis deals with the properties of thin films composed by these materials, and more specifically their magneto-transport phenomena. Particularly, the materials that were examined are thin films of the topological insulator Bi2Te3 and its derivative compounds as a result of doping with the transition metals Mn, Co and Cr. Moreover, the bilayer structures of Bi2Te3 – Co were also considered an interesting system of study, since it implicates the magnetic proximity effect. Finally, the behavior of thin films, deposited at different temperatures, of the semimetal Bi was also examined, since Bi is a constituent element of many topologically non-trivial compounds. The thin films were fabricated using the magnetron sputtering technique. This technique offers many advantages such as the capability for large-scale industrial applications and low production costs. However, the number of studies, in the existing literature, that refer to the synthesis of topological insulators with the aforementioned technique, is limited. For the samples, structural characterization was carried out using X-ray diffraction and morphological characterization by atomic force microscopy and field emission scanning electron microscopy. Also, the magneto-transport phenomena were examined using a physical property measurement system. The morphological characterization of Bi thin films showed that depositions near the melting point of Bi, 271 oC, are accompanied by the formation of large crystal structures. These structures are referred as equilibrium crystals and their shape is the result of the minimization of surface free energy related to the interface of crystal-medium. These crystals were examined in detail and the analysis was based on the Wulff shape they acquire. As for the morphology of the rest of the samples, it shows qualitative differences with respect to the deposition temperature. More specifically, for low deposition temperatures, film growth follows the Stranski-Krastanov mode while for deposition temperatures above 200 oC film growth follows the Volmer-Weber mode. Magneto-transport measurements were performed only for the sample deposited at 80 oC. The measurements showed that for weak magnetic fields transport is predominantly two-dimensional while as the magnetic field is raised three-dimensional bulk transport is mainly responsible for conduction. In addition, magnetoconductance measurements reveal the existence of more than two two-dimensional conduction channels, thus for the semimetal Bi topological behavior cannot be confirmed. On the other hand, for the reference samples Bi2Te3 that were examined the analysis of the weak antilocalization phenomenon, to magnetoconductance data, according to Hikami-Larkin-Nagaoka formula, yielded a number of conduction channels equal to two or one. This fact confirms the topologically non-trivial nature of these samples, since in the first case two surface channels contribute to conduction, while in the second case the one channel is a result of coupling between the two mentioned previously. In any case, though, conduction is due to surface channels and does not take place in the bulk of the material. The interaction with magnetism has a significant impact on weak antilocalization phenomenon. In most cases, such as doping with Co and Cr but also in the interaction caused due to proximity in the bilayer structures Bi2Te3-Co, the weak antilocalization phenomenon vanishes. Contrarily, in the case of doping with Mn weak antilocalization phenomena are preserved. However, the impact of magnetism is not restricted only to the weak antilocalization phenomena. In the bilayer structures Bi2Te3 – Co, the measured magnetoresistance curves differ from the theoretically expected under the assumption that no interaction between the two layers takes place. This fact is a consequence of the magnetic proximity effect. Additionally, in the cases of doping with Mn and Cr long-range ferromagnetic order is confirmed by the presence of anomalous Hall effect. More specifically, for the samples doped with Cr, the hysteresis effects are notably evident with values of coercive field larger than for those of elemental Co. In conclusion, the findings of the present thesis can contribute to the development of new technologies for contemporary sensors based on the anomalous Hall effect. Furthermore, if combined with theoretical studies these findings can be exploited for the clarification and deeper understanding of these exotic materials’ nature and the fundamental physical phenomena they involve.

Η ανακάλυψη των τοπολογικών μονωτών και της μη-τετριμμένης δομής τους, την τελευταία δεκαετία, οδήγησε σε νέες κατευθύνσεις την έρευνα στο πεδίο της φυσικής συμπυκνωμένης ύλης. Τα τοπολογικά υλικά χαρακτηρίζονται από εξωτικές ιδιότητες των επιφανειακών τους καταστάσεων. Η πλούσια φαινομενολογία που παρουσιάζουν αυτά τα υλικά μπορεί να επεκταθεί περαιτέρω μέσω της εισαγωγής νέων ιδιοτήτων από την αλληλεπίδρασή τους με το μαγνητισμό. Αυτό μπορεί να επιτευχθεί με δύο τρόπους, είτε με την εισαγωγή μαγνητικών ροπών μέσω νόθευσης, είτε με την επαφή του τοπολογικού μονωτή με ένα σιδηρομαγνητικό υλικό. Η παρούσα διδακτορική διατριβή πραγματεύεται τις ιδιότητες λεπτών υμενίων από τα εν λόγω υλικά και πιο συγκεκριμένα αυτές που αφορούν τα φαινόμενα μαγνητο-μεταφοράς. Ειδικότερα τα υλικά που μελετήθηκαν είναι λεπτά υμένια του τοπολογικού μονωτή Bi2Te3 καθώς και οι ενώσεις που προκύπτουν από τη νόθευσή του με τα στοιχεία μεταπτώσεως Mn, Co και Cr. Οι διστρωματικές δομές του Bi2Te3 – Co κρίθηκε επίσης ένα ενδιαφέρον για ανάλυση σύστημα, δεδομένου ότι εμπλέκει το φαινόμενο της μαγνητικής εγγύτητας. Τέλος, μελετήθηκε και η συμπεριφορά λεπτών υμενίων, με διαφορετικές θερμοκρασίες εναπόθεσης, του ημιμεταλλικού Bi το οποίο είναι δομικό στοιχείο αρκετών από τις ενώσεις που εμπίπτουν στους τοπολογικούς μονωτές. Για τη σύνθεση των δειγμάτων χρησιμοποιήθηκε η τεχνική της μαγνητικά υποβοηθούμενης ιοντοβολής. Η τεχνική αυτή διαθέτει αρκετά πλεονεκτήματα όπως δυνατότητα εφαρμογής σε βιομηχανική κλίμακα και χαμηλό κόστος παραγωγής. Εντούτοις, ο αριθμός των βιβλιογραφικών μελετών που αναφέρουν τη σύνθεση των τοπολογικών μονωτών είναι περιορισμένος. Για τα δείγματα πραγματοποιήθηκε δομικός χαρακτηρισμός με την τεχνική της περίθλασης ακτίνων-Χ και μορφολογικός χαρακτηρισμός με μικροσκοπία ατομικής δύναμης και ηλεκτρονική μικροσκοπία σάρωσης εκπομπής πεδίου. Επιπλέον, τα φαινόμενα μεταφοράς μελετήθηκαν με μετρήσεις μαγνητοαντίστασης και αντίστασης Hall σε σύστημα μέτρησης φυσικών ιδιοτήτων. Ο μορφολογικός χαρακτηρισμός των λεπτών υμενίων Bi ανέδειξε ότι κατά την εναπόθεση κοντά στη θερμοκρασία τήξης του Bi, δηλαδή στους 271 oC, σχηματίζονται μεγάλες κρυσταλλικές δομές. Οι δομές αυτές χαρακτηρίζονται ως κρύσταλλοι ισορροπίας και το σχήμα τους προκύπτει από την ελαχιστοποίηση της επιφανειακής ελεύθερης ενέργειας που σχετίζεται με τη διεπιφάνεια κρυστάλλου-μέσου. Οι κρύσταλλοι αυτοί εξετάστηκαν εκτενώς, όπου η σχετική ανάλυση βασίστηκε στο σχήμα Wulff που παρουσιάζουν. Αναφορικά με τη μορφολογία των υπολοίπων δειγμάτων βρέθηκε ότι αυτή διαφοροποιείται με βάση τη θερμοκρασία εναπόθεσης. Συγκεκριμένα, για τις χαμηλότερες θερμοκρασίες εναπόθεσης η ανάπτυξη του υμενίου γίνεται με βάση το μηχανισμό Stranski-Krastanov, ενώ για θερμοκρασίες από 200 οC και υψηλότερες ο μηχανισμός Volmer-Weber είναι πιο συμβατός με τη μορφολογία των υμενίων. Οι ιδιότητες μαγνητο-μεταφοράς για αυτή τη σειρά δειγμάτων μελετήθηκαν μόνο για το δείγμα που εναποτέθηκε στους 80 οC. Για το δείγμα αυτό βρέθηκε ότι σε ασθενή μαγνητικά πεδία κυριαρχεί η διδιάστατη μεταφορά ενώ σε ισχυρότερα επικρατεί η τριδιάστατη. Επιπλέον, οι μετρήσεις μαγνητοαγωγιμότητας καταδεικνύουν την ύπαρξη περισσότερων από δύο διδιάστατων αγώγιμων καναλιών, οπότε στην περίπτωση του ημιμεταλλικού Bi δεν επιβεβαιώνεται τοπολογική συμπεριφορά. Αντιθέτως, για τα δείγματα αναφοράς Bi2Te3 που εξετάσθηκαν η ανάλυση του φαινόμενου ασθενούς απεντοπισμού, της μαγνητοαγωγιμότητας, με βάση την εξίσωση Hikami-Larkin-Nagaoka απέδωσε αριθμό αγώγιμων καναλιών ίσο με δύο ή ένα. Το γεγονός αυτό επιβεβαιώνει την τοπολογική φύση των δειγμάτων καθώς στην πρώτη περίπτωση συνεισφέρουν τα δύο επιφανειακά κανάλια του υμενίου στην αγωγιμότητα ενώ στη δεύτερη το ένα κανάλι προέρχεται από τη σύζευξη των δύο προηγουμένων. Σε κάθε περίπτωση, όμως, η αγωγιμότητα οφείλεται σε επιφανειακά κανάλια και όχι στον κύριο όγκο του υλικού. Η επίδραση του μαγνητισμού στο φαινόμενο ασθενούς απεντοπισμού είναι σημαντική καθώς στις περισσότερες περιπτώσεις προκαλεί την εξασθένισή του, όπως παρατηρείται από τη νόθευση με Co και Cr, αλλά και την αλληλεπίδραση του Bi2Te3 με το σιδηρομαγνητικό στρώμα Co. Εξαίρεση αποτελεί η περίπτωση νόθευσης με Mn όπου τα φαινόμενα ασθενούς απεντοπισμού διατηρούνται. Η επίδραση του μαγνητισμού, όμως, δεν περιορίζεται στο φαινόμενο ασθενούς απεντοπισμού. Στις διστρωματικές δομές Bi2Te3 – Co οι μετρούμενες καμπύλες μαγνητοαντίστασης διαφέρουν από τις θεωρητικά αναμενόμενες, όπου θεωρείται απουσία αλληλεπιδράσεων και η συνολική αντίσταση προκύπτει από αυτές των επιμέρους στρωμάτων. Το γεγονός αυτό οφείλεται στο φαινόμενο της μαγνητικής εγγύτητας. Επιπλέον, στις περιπτώσεις νόθευσης με Mn και Cr επάγεται μακράς κλίμακας σιδηρομαγνητική τάξη, όπως επιβεβαιώνεται από την παρουσία ανώμαλου φαινομένου Hall. Ειδικότερα, στην περίπτωση της νόθευσης με Cr τα φαινόμενα υστέρησης είναι ιδιαίτερα εμφανή με τις αντίστοιχες τιμές συνεκτικού πεδίου να είναι μεγαλύτερες και από αυτές του στοιχειακού Co. Εν κατακλείδι, τα ευρήματα της παρούσας διατριβής μπορούν να συνεισφέρουν στην ανάπτυξη της τεχνολογίας σύγχρονων αισθητήρων που βασίζονται στο ανώμαλο φαινόμενο Hall. Επίσης, σε συνδυασμό με θεωρητικές μελέτες μπορεί να αξιοποιηθούν για την αποσαφήνιση και βαθύτερη κατανόηση της φύσης αυτών των προεξεχόντων υλικών και των θεμελιωδών φυσικών φαινομένων που εμπλέκουν.