Φαινόμενα μεταφοράς και χημικών αντιδράσεων σε παγίδες αιθάλης με καταλυτική επίστρωση

Abstract

The main target of this thesis is the study of coupled transfer and reaction phenomena that take place in Catalyzed Diesel Particulate Filters. The study is based on measurements and simulation tools of the transient behavior of particulate filters and oxidation catalysts, which have been developed by Laboratory of Applied Thermodynamics. The examination of catalyzed filters begins with their filtration efficiency and pressure drop behavior during the loading conditions. The new semi-empirical mathematical model of filtration efficiency simulation is presented for first time, and validated against various operating conditions. The presence of washcoat loading increases the filtration efficiency and the pressure drop, due to the decrease of the filter’s porosity. At high flow rate conditions and large mean pore size substrate the amount of soot collected in the wall is larger, affecting the passive regeneration behavior of the filter. The Catalyzed Diesel Particulate Filter (CDPF) and the Diesel Oxidation Catalyst (DOC) were examined on their gaseous oxidation performance of diesel exhaust. At steady - state and high flow rate operating conditions the CDPF is more effective at the HC oxidation performance. At transient conditions the DOC is more effective to the gaseous oxidation performance. The study which follows examines the low-temperature passive regeneration behavior of catalyzed filters. At 330°C the systems with DOC upstream are more effective during regeneration, due to the increased NO2 concentration, which acts directly on the soot layer. At 400°C the regeneration is based on the NO2 diffusion phenomena. The study of high temperature - active regeneration performance follows. If the filter soot loading is controlled at levels below a carefully selected threshold , e.g. in the range of 8 g/l, via the regeneration control system, then the single CDPF system and the DOC+CDPF one exhibit comparable efficiencies and maximum temperatures, during the active regeneration with post injection. The study is completed with the evaluation of a zoned catalyzed filter, with axial zones of different activity. A catalyzed filter with larger precious metal loading at its front part is examined experimentally and computationally. The CDPF with the larger amount of Pt at its front part can replace the uniform coated one, with a great advantage at the cost.

Βασικός στόχος της εργασίας είναι η μελέτη των φαινομένων μεταφοράς μάζας και ενέργειας, καθώς και των χημικών αντιδράσεων σε κεραμικά φίλτρα σωματιδίων με καταλυτική επίστρωση. Η μελέτη βασίζεται τόσο σε πειράματα, όσο και σε χρήση υπολογιστικών εργαλείων προσομοίωσης της μεταβατικής λειτουργίας του φίλτρου αιθάλης και του οξειδωτικού καταλυτικού μετατροπέα, που έχουν εξελιχθεί από το Εργαστήριο Εφαρμοσμένης Θερμοδυναμικης. Η εξέταση των καταλυτικών φίλτρων ξεκινά με τη μελέτη της συμπεριφοράς τους όσον αφορά στην απόδοση διήθησης και στην πτώση πίεσης κατά τη διάρκεια της φόρτισής τους με αιθάλη. Το νέο ημι-εμπειρικό μοντέλο υπολογισμού της απόδοσης διήθησης που παρουσιάζεται για πρώτη φορά, επαληθεύεται σε ποικίλες συνθήκες λειτουργίας. Η παρουσία της καταλυτικής επικάλυψης αυξάνει την απόδοση διήθησης και την πτώση πίεσης, λόγω της μείωσης του πορώδους του τοιχώματος του φίλτρου. Σε συνθήκες υψηλής παροχής και σε υπόστρωμα με μεγάλο μέσο μέγεθος πόρων, η αιθάλη που συσσωρεύεται στο τοίχωμα είναι περισσότερη, επηρεάζοντας στη συνέχεια τη συμπεριφορά του φίλτρου κατά την αναγέννηση Διερευνήθηκε η οξειδωτική δραστηριότητα συστημάτων απλού καταλυτικού φίλτρου (CDPF) και συστήματος οξειδωτικού καταλύτη και καταλυτικού φίλτρου (DOC+CDPF). Υπό σταθερές συνθήκες λειτουργίας και υψηλής παροχής, το CDPF είναι αποδοτικότερο στην οξείδωση των HC. Υπό μεταβατικές συνθήκες θέρμανσης ο DOC είναι αποδοτικότερος στην οξείδωση των CO και ΗC. Η εξέταση των συστημάτων αντιρρύπανσης συνεχίστηκε με τη μελέτη της παθητικής αναγέννησης υπό χαμηλή θερμοκρασία. Στους 330°C τα συστήματα με DOC αποδεικνύονται αποτελεσματικότερα στην αναγέννηση, λόγω της αυξημένης συγκέντρωσης του εισερχόμενου ΝΟ2 στο CDPF. Στους 400°C ενισχύεται ο μηχανισμός αναγέννησης με το ΝΟ2 που παράγεται στο καταλυτικό τοίχωμα και διαχέεται στην σωματιδιακή στρώση. Ακολούθησε η εξέταση της συμπεριφοράς των καταλυτικών φίλτρων σε συνθήκες εξαναγκασμένης αναγέννησης, υπό υψηλή θερμοκρασία καυσαερίου. Αν η φόρτιση της αιθάλης ελέγχεται στα 8g/l μέσω του συστήματος ελέγχου της αναγέννησης, τότε είναι δυνατή η αφαίρεση του DOC από το σύστημα DOC+CDPF χωρίς μεγάλη διαφορά στην εξέλιξη της ενεργητικής αναγέννησης με δευτερογενή έγχυση καυσίμου. Προσομοιώθηκε για πρώτη φορά καταλυτικό φίλτρο με δύο ζώνες καταλυτικής επίστρωσης διαφορετικής δραστικότητας. To CDPF με αξονικά μη ομοιόμορφη κατανομή φόρτισης Pt με περισσότερη ποσότητα μπροστά μπορεί να αντικαταστήσει το ομοιόμορφα επικαλυμμένο CDPF, με όφελος στο κόστος.