Τεχνητή νοημοσύνη και μοριακή δυναμική για τον υπολογισμό των ιδιοτήτων των ρευστών σε ατομική κλίμακα: μέθοδοι και εφαρμογές

Abstract

Computational methods in fluid research have progressed significantly in recent years, driven by the integration of massive amounts of data, in either textual or graphical form, generated from multiscale simulations, laboratory experiments, and real-field data. Multiscale simulation approaches, fuelled by high-performance computing architectures, are now a reality, bridging distinct research fields into common platforms. Physics-based descriptions are essential for understanding fluid behavior, as electronic and atomic properties most often affect the macroscale behavior of a substance. Advances in materials science have also enabled the conduction of laboratory experiments close to the atomic scale with increased accuracy, while industrial and large-scale research continuously provides real-case data to guide ongoing investigations. Despite its widespread success in studying atomic-scale phenomena, traditional Molecular Dynamics (MD) is constrained by high computational demands, especially for long-timescale simulations. Force-field accuracy constitutes another major limitation; while empirical potentials are computationally efficient, they often lack generalizability across diverse chemical environments. These bottlenecks have driven research efforts toward enhancing MD with the aid of Machine Learning (ML). Consequently, this dissertation focuses primarily on the current impact of these methods on fluid research, highlighting advances and opportunities, identifying proposed techniques, and tabulating as well as testing some of the most popular algorithms that have demonstrated significant accuracy and performance in fluid applications. Furthermore, it investigates algorithmic accuracy across various fluid datasets. Non-linear, decision tree-based methods have shown remarkable performance in reproducing fluid properties. In addition, challenges associated with the interconnection of MD and ML are discussed. The movement of ions in water nanochannels under the effect of an electric field is shown to be multifactorial. Potential energy regions of varying intensity are formed inside the nanochannel, causing ions to either drift toward the walls and thus be rejected from the solution or form clusters trapped within low-potential energy regions. To address this, a twofold computational approach is proposed, constituting a fast and accurate solution that could be adapted to similar ion separation models for property extraction. Viscosity and thermal conductivity values for four basic elements, namely argon, krypton, nitrogen, and oxygen, were gathered from experimental and simulation literature data, forming a primary database for further investigation. The data span a wide pressure temperature (P-T) phase space, covering fluid states from gaseous to liquid and supercritical. This database is enriched with new simulation data extracted from equilibrium molecular dynamics (MD) simulations. In terms of algorithmic performance, stacked and tree-based ML models yielded the most accurate results for all elements, proving to be excellent choices for small to medium sized datasets. In this manner, a twofold computational scheme is constructed, serving as a computationally inexpensive route that achieves high accuracy, aiming to replace costly experiments and simulations whenever feasible.

Οι υπολογιστικές μέθοδοι στην έρευνα των ρευστών έχουν σημειώσει σημαντική πρόοδο τα τελευταία χρόνια, καθοδηγούμενες από την ενσωμάτωση τεράστιων ποσοτήτων δεδομένων, είτε σε μορφή κειμένου είτε σε γραφικά, τα οποία προκύπτουν από προσομοιώσεις πολλαπλών κλιμάκων, εργαστηριακά πειράματα και πραγματικά δεδομένα από το πεδίο. Οι προσεγγίσεις προσομοίωσης πολλαπλών κλιμάκων, τροφοδοτούμενες από αρχιτεκτονικές υπολογιστών υψηλών επιδόσεων, αποτελούν πλέον γεγονός, γεφυρώνοντας διαφορετικά ερευνητικά πεδία σε κοινές πλατφόρμες. Οι περιγραφές που βασίζονται στη φυσική είναι απαραίτητες για την κατανόηση της συμπεριφοράς των ρευστών, καθώς, τις περισσότερες φορές, οι ηλεκτρονικές και ατομικές ιδιότητες της ουσίας επηρεάζουν τη συνολική της συμπεριφορά. Οι πρόοδοι στην επιστήμη των υλικών έχουν επίσης καταστήσει δυνατή τη διεξαγωγή εργαστηριακών πειραμάτων κοντά στην ατομική κλίμακα με αυξημένη ακρίβεια, ενώ η βιομηχανική έρευνα και η έρευνα μεγάλης κλίμακας παρέχουν συνεχώς δεδομένα από πραγματικές περιπτώσεις για την καθοδήγηση της έρευνας. Παρά την ευρεία επιτυχία της στη μελέτη φαινομένων σε ατομική κλίμακα, η παραδοσιακή Μοριακή Δυναμική (MD) περιορίζεται από τις υψηλές υπολογιστικές απαιτήσεις, ιδιαίτερα για προσομοιώσεις μεγάλων χρονικών κλιμάκων. Η ακρίβεια των πεδίων δυνάμεων (force-fields) αποτελεί έναν ακόμη περιορισμό· αν και τα εμπειρικά δυναμικά είναι υπολογιστικά αποδοτικά, ενδέχεται να στερούνται δυνατότητας γενίκευσης σε διαφορετικά χημικά περιβάλλοντα. Αυτοί οι περιορισμοί έχουν οδηγήσει σε ερευνητικές προσπάθειες για την ενίσχυση της Μοριακής Δυναμικής με τη βοήθεια της Μηχανικής Μάθησης (ML). Ως εκ τούτου, η παρούσα διατριβή επικεντρώνεται κυρίως στον αντίκτυπό τους στην έρευνα των ρευστών σήμερα, αναδεικνύοντας τις προόδους και τις ευκαιρίες, αναγνωρίζοντας τις τεχνικές και τις μεθόδους που έχουν προταθεί, και ταξινομώντας σε πίνακες καθώς και δοκιμάζοντας μερικούς από τους πιο δημοφιλείς αλγορίθμους που έχουν δείξει σημαντική ακρίβεια και απόδοση σε εφαρμογές ρευστών. Εξετάζει επίσης την αλγοριθμική ακρίβεια σε διάφορα σύνολα δεδομένων ρευστών. Οι μη γραμμικές μέθοδοι που βασίζονται σε δένδρα απόφασης έχουν δείξει εξαιρετική απόδοση στην αναπαραγωγή των ιδιοτήτων των ρευστών. Επιπλέον, συζητούνται οι προκλήσεις που σχετίζονται με τηδιασύνδεση της MD με την ML. Η κίνηση των ιόντων σε νανοαγωγούς νερού υπό την επίδραση ενός ηλεκτρικού πεδίου είναι πολυπαραγοντική. Περιοχές δυναμικής ενέργειας ποικίλης έντασης σχηματίζονται στο εσωτερικό του νανοκαναλιού, και τα ιόντα είτε παρασύρονται προς τα τοιχώματα και απορρίπτονται από το διάλυμα είτε σχηματίζουν συσσωματώματα (clusters) που παγιδεύονται μέσα σε περιοχές χαμηλής δυναμικής ενέργειας. Προτείνεται μια διπλή υπολογιστική προσέγγιση που αποτελεί μια γρήγορη και ακριβή λύση και θα μπορούσε να προσαρμοστεί σε παρόμοια μοντέλα διαχωρισμού ιόντων για την εξαγωγή ιδιοτήτων. Οι τιμές του ιξώδους και της θερμικής αγωγιμότητας τεσσάρων βασικών στοιχείων, συγκεκριμένα του αργού, του κρυπτού, του αζώτου και του οξυγόνου, συγκεντρώθηκαν από πειραματικά δεδομένα και δεδομένα προσομοίωσης της βιβλιογραφίας και αποτελούν μια πρωτογενή βάση δεδομένων για περαιτέρω διερεύνηση. Τα δεδομένα αναφέρονται σε ένα ευρύ φάσμα φάσεων πίεσης–θερμοκρασίας (P-T), καλύπτοντας καταστάσεις ρευστών από αέρια έως υγρά και υπερκρίσιμα. Η βάση δεδομένων εμπλουτίζεται με νέα δεδομένα προσομοίωσης που εξήχθησαν από προσομοιώσεις ισορροπίας μοριακής δυναμικής (MD). Όσον αφορά την αλγοριθμική απόδοση, δείχνεται ότι τα μοντέλα Μηχανικής Μάθησης (ML) τύπου stacking (στοιβαγμένα) και δέντρων απόφασης έδωσαν τα πιο ακριβή αποτελέσματα για όλα τα στοιχεία και μπορούν να αποτελέσουν εξαιρετικές επιλογές για μικρού έως μεσαίου μεγέθους σύνολα δεδομένων. Με αυτόν τον τρόπο, κατασκευάζεται ένα διπλό υπολογιστικό σχήμα, το οποίο λειτουργεί ως μια υπολογιστικά οικονομική οδός που επιτυγχάνει υψηλή ακρίβεια, με στόχο την αντικατάσταση δαπανηρών πειραμάτων και προσομοιώσεων, όπου αυτό είναι εφικτό.