Characteristics, transportation and transformation of pollutants in respect to the ambient acidity: case studies: Northern China - Beijing, Southern China - Guizhou province, Kanto plain - Japan

Abstract

Objective:Acidification of the ambient environment is not an issue strictly localized and is influenced by distant sources, covering an area that includes also the neighboring to Japan countries. Among them China, with a coal-dependent energy policy, faces serious acidification risks that can be propagated to Japan. The objective of the study was :a) to investigate the characteristic mechanisms of gaseous and particulate acidic components of the atmosphere at urban, suburban and rural sites of China and Japan b) point out transformation processes and transportation potential of atmospheric acidity.ApproachThe greater areas of the urban centers of Beijing and Guiyang were selected as representative non-acid and acid areas respectively for the field studies conducted at China. Kawasaki, an industrial urban center, Urawa, an urban residential area and Gyoda, a rural site was chosen as the sampling sites for the Kanto plain field study at Japan. Air was sampled foe several consecutive days through two- and three-stage filter packs (FP), on a 4-h and/or 6-h steps. Apart from ground-level air sampling, the vertical distribution of pollutants over Kanto plain was determined from measurements by an airplane at designated altitudes and courses. Following the elaboration of data, a comparative field study with specifically designed sampling apparatus was carried out in order to verify the efficiency of the sampling methods and protocols. Results•The characteristics and the spatial differences of air pollutants contributing to the atmospheric acidity at rural, sub-urban and urban-industrial sites of both Japan and China were determined.•The tendency of FP method towards artifact formation in ambient conditions of very high temperatures and low relative humidity was reconfirmed. •Areas of higher population density and numerous direct emission sources have a protective influence as far as local neutralization of regional acidity is regarded, whereas lower aerosol neutralization capacity and thus higher potential for elevated aerosol acidity is likely to occur in the neighboring suburban or rural sites.•Elemental carbon derives from coal combustion in China whereas auto-mobile emissions are responsible for the built-up of elemental carbon in Kanto plain, Japan.•Sulfate aerosol is secondary formed in Beijing and the conversion mechanism is very likely to be photochemistry, whereas photochemistry plays a less significant role in the inland sites of Kanto plain. However, airborne measurements (through airplane sampling) indicated a more significant role of photochemistry at 600-900 m above Kanto in Japan.•The agreement between the measured gaseous precursors (NH3, HNO3 and HCl) concentration products and the predicted theoretical equilibrium conditions for the formation of NH4NO3 and NH4Cl aerosols was fairly good.•The observed minor discrepancies were justified with the introduction of the hypothesis of size-segregated internal mixture of aerosols. Aerosols exist in two size classes; coarse aerosols with aerodynamic diameter dp >2-2.5μm, mechanically generated aerosols, e.g. soil-dust, sea-salt, and fine aerosols with aerodynamic diameter dp<2-2.5μm that are usually secondary formed and combustion derived aerosols

Στόχος: Η οξίνιση του ατμοσφαιρικού περιβάλλοντος στην Ιαπωνία δεν είναι ένα ζήτημα αυστηρά εντοπισμένο χωρικά και επηρεάζεται από απομακρυσμένες πηγές, καλύπτοντας μια περιοχή που περιλαμβάνει επίσης τις γειτονικές χώρες. Ανάμεσά τους, η Κίνα, με ενεργειακή πολιτική που εξαρτάται από τον άνθρακα, αντιμετωπίζει σοβαρούς κινδύνους ατμοσφαιρικής οξύτητας που μπορεί με φαινόμενα μεταφοράς να επηρεάσει την Ιαπωνία. Στόχος της μελέτης ήταν:α) να διερευνηθούν οι χαρακτηριστικοί μηχανισμοί των αέριας και σωματιδιακής φύσης συστατικών της ατμόσφαιρας σε αστικές, προαστιακές και αγροτικές περιοχές της Κίνας και της Ιαπωνίας που συνεισφέρουν στην ατμοσφαιρική οξύτηταβ) να επισημανθούν και να διερευνηθούν οι διεργασίες μετασχηματισμού και μεταφοράς της ατμοσφαιρικής οξύτητας.ΠροσέγγισηΟι ευρύτερες περιοχές των αστικών κέντρων του Πεκίνου και της Guiyang επελέγησαν ως αντιπροσωπευτικές μη όξινες και όξινες περιοχές αντίστοιχα για τις δειγματοληψίες πεδίου που διεξήχθησαν στην Κίνα. Το Kawasaki, ένα βιομηχανικό αστικό κέντρο, η Urawa, μια αστική κατοικημένη περιοχή και η Gyoda, μια αγροτική περιοχή επιλέχθηκαν ως χώροι δειγματοληψίας για την πεδιάδα του Kanto στην Ιαπωνία. Ο αέρας υποβλήθηκε σε δειγματοληψία συνεχόμενων ημερών με συστοιχία φίλτρων δύο και τριών σταδίων, σε χρονικά βήματα 4 ωρών ή/και 6 ωρών. Εκτός της δειγματοληψίας σε επίπεδο εδάφους, η κατακόρυφη κατανομή ρύπων πάνω από την πεδιάδα Kanto προσδιορίστηκε μέσω δειγματοληψιών και μετρήσεων με αεροπλάνο σε προκαθορισμένα υψόμετρα και διαδρομές. Μετά την επεξεργασία των δεδομένων, εκπονήθηκε μια συγκριτική μελέτη με ειδικά σχεδιασμένες δειγματοληψίες πεδίου προκειμένου να επαληθευτεί η αποτελεσματικότητα των μεθόδων δειγματοληψίας και των πρωτοκόλλων.Αποτελέσματα •Καθορίστηκαν τα χαρακτηριστικά και οι χωρικές διαφοροποιήσεις των ατμοσφαιρικών ρύπων που συνεισφέρουν στην ατμοσφαιρική οξύτητα σε αγροτικές, ημιαστικές και βιομηχανικές περιοχές της Ιαπωνίας και της Κίνας •Επιβεβαιώθηκε η τάση της μεθόδου δειγματοληψίας με συστοιχία φίλτρων για σχηματισμό artifact σε συνθήκες περιβάλλοντος με υψηλές θερμοκρασίες και χαμηλή σχετική υγρασία.•Περιοχές με μεγαλύτερη πυκνότητα πληθυσμού και πολυάριθμες άμεσες πηγές εκπομπών εμφανίζουν προστατευτική επίδραση όσον αφορά την τοπική εξουδετέρωση της περιφερειακής ατμοσφαιρικής οξύτητας, ενώ αερολύματα με χαμηλότερη ικανότητα εξουδετέρωσης και συνεπώς υψηλότερη πιθανότητα για αυξημένη ατμοσφαιρική οξύτητα είναι πιθανό να υπάρχουν σε γειτονικές των βιομηχανικών-αστικών περιοχών, δηλαδή σε ημιαστικές ή/και αγροτικές περιοχές•Ο στοιχειακός άνθρακας στην ατμόσφαιρα προέρχεται από αστικές διεργασίες καύσεις άνθρακα στην Κίνα, ενώ στην περιοχή του Kanto στην Ιαπωνία από τις εκπομπές της αυτοκίνησης•Τα αερολύματα με θειϊκά δημιουργούνται δευτερογενώς στην περιοχή του Πεκίνου και ο μηχανισμός μετατροπής είναι πολύ πιθανό να είναι η φωτοχημεία, ενώ η φωτοχημεία παίζει λιγότερο σημαντικό ρόλο στις εσωτερικές περιοχές της πεδιάδας Kanto στην Ιαπωνία. Ωστόσο, τα αποτελέσματα των δειγματοληψιών με αεροπλάνο κατέδειξαν το σημαντικότερο ρόλο της φωτοχημείας σε υψόμετρο 600-900 μέτρων στην Ιαπωνία •Η συμφωνία μεταξύ των μετρηθέντων συγκεντρώσεων των πρόδρομων ρύπων αέριας φάσης (NH3, HNO3 και HCl) και των προβλεπόμενων συγκεντρώσεων από τις θεωρητικές προβλέψεις λόγω χημικής ισορροπίας για τον σχηματισμό αερολυμάτων NH4NO3 και NH4Cl ήταν αρκετά καλή•Οι παρατηρούμενες δευτερεύουσες αποκλίσεις δικαιολογούνται με την εισαγωγή της υπόθεσης των διαχωρισμένου μεγέθους εσωτερικού μίγματος αερολυμάτων (τα αερολύματα υφίστανται σε δύο κατηγορίες μεγεθών: τα αδρομερή αερολύματα με αεροδυναμική διάμετρο dp> 2-2,5μm, που δημιουργούνται με μηχανικές φυσικές διεργασίες, π.χ. εδαφική διάβρωση, αλάτι θάλασσας, και τα λεπτομερή αερολύματα με αεροδυναμική διάμετρο dp<2-2,5μm που είναι συνήθως δευτερογενώς σχηματιζόμενα και προέρχονται από διεργασίες καύσης)