Ανάπτυξη και εφαρμογή μετρητικών τεχνικών για την ανάλυση της φυσικής και της τεχνολογικά επαγόμενης ραδιενέργειας σε οικοσυστήματα

Abstract

Aim of this Thesis was the development and implementation of techniques for measuring the natural and the technologically enhanced radioactivity in ecosystems. The study covers all aspects of γ- spectrometry analysis: sample preparation, experimental and numerical calibration, quantitative determination of specific isotopes, study of phenomena that influence the analysis, results processing and QA/QC. In the frame of this Thesis, different types of samples were analysed while measurements were performed both in vitro and in situ. Techniques used at the Nuclear Engineering Department of the National Technical University of Athens (ΝED-NTUA) were evaluated and improved, while new techniques were developed. To this end, data concerning the calibrations performed at the NED-NTUA and the participation of NED-NTUA in Intercomparisons since 1980 were collected and evaluated. In gamma spectroscopic analysis, the computer software that is used is a key factor. The computer code used at the NED-NTUA is SPUNAL (SPectrum UNix AnaLysis) – an in-house developed code under Unix. For the evaluation of the algorithms incorporated into SPUNAL for the analysis of singlet and multiplet photopeaks, test spectra were used. Some of these test spectra were found in the literature, while most of them were experimentally constructed in this work. Two series of test spectra were constructed focusing on the deconvolution of the multiplet photopeak at the energy of ~186 keV due to the isotopes 235U and 226Ra. The first series corresponds to environmental samples measured with a LEGe detector. The second series corresponds to environmental samples contaminated with different concentrations 137Cs. A total of 490 test spectra were constructed. The comparison of the analysis of the test spectra using the SPUNAL code and the program ANGES (ANalysis of GErmanium detector Spectra), which is distributed by the IAEA, was used as part of its evaluation. During this work, the term lower limit of detection was also studied and used as a means for the comparison and the quality control of different detectors and/or techniques. The procedures proposed in the literature for the determination of lower limits of detection were extended to cover the case of isotopes that are detected in the background spectrum. Emphasis was given to background isotopes with significant fluctuation (e.g. the short-lived radon daughters). For the determination of the full energy peak and the total efficiency Monte Carlo simulation techniques were developed and applied at NED-NTUA. For this purpose the code PENELOPE that was developed in the University of Barcelona and is distributed by the OECD/NEA Data Bank was used. A methodology for calculating full energy peak efficiency and total efficiency, from the simulation results, comparable to the experimentally obtained efficiencies, was developed. The suggested methodology was used for the interpretation of the results of an International Intercomparison for Monte Carlo codes. The direct determination of the full energy efficiency and the efficiency transfer technique were studied and applied in the case of the NED-NTUA detectors, while an iterative algorithm for the determination of the necessary geometric characteristics of the detectors was developed. The algorithm was based on the comparison between the experimental and the numerical full energy peak efficiency. The Monte Carlo simulation techniques were also used for the calculation of the true coincidence correction factors. The proposed technique was based on the use of the program TrueCoinc that was developed by the Institute of Experimental Physics, Kossuth University, Hungary. The technique requires the determination of a full energy peak efficiency curve and a total-to-peak efficiency curve that can be determined both experimentally and via simulation. The proposed technique was evaluated by the NED-NTUA participation in two International Intercomparisons and was applied to the NED-NTUA Ge detectors. A protocol for the determination of the short-term 7Be air activity concentration variations, using a 4- hour sampling interval was developed. With this protocol, the 7Be concentration uncertainty that was achieved is of the order of ~10%(1σ), allowing for the observation of seasonal and diurnal 7Be concentration variations, as well as correlations between 7Be activity concentration and the meteorological parameters of air temperature and relative humidity. The results were in agreement with other studies performed at similar latitudes. Techniques for the calibration of the in situ BEGe detector of NED-NTUA were also developed and applied. The detector was calibrated both experimentally and numerically via Monte Carlo simulation. Numerical simulation was performed for surface sources in the energy region of 60-1600 keV. The calibration validity was verified with the determination of the surface deposition of the cosmogenic 7Be. The in situ results obtained were in agreement with the corresponding in vitro results. Most of the techniques developed and proposed in the frame of this Thesis, were evaluated by the NED-NTUA participation in National and International Intercomparisons. In order to demonstrate the progress and to determine the possibilities of the proposed techniques, a total of ten Intercomparisons are presented in detail. Specific techniques for the determination of various radionuclides are proposed as a result of the experience gained from these intercomparisons.

Στην παρούσα ΔΔ μελετήθηκαν και αναπτύχθηκαν τεχνικές μέτρησης της φυσικής και της τεχνολογικά επαγόμενης ραδιενέργειας σε οικοσυστήματα. Πρόκειται για μία εργασία υποδομής η οποία συνέβαλε στη μελέτη και αντιμετώπιση προβλημάτων, τα οποία συχνά παρουσιάζονται κατά τη γ-φασματοσκοπική ανάλυση πάσης φύσεως δειγμάτων, επέτρεψε την υλοποίηση μίας σειράς από εργαστηριακές εφαρμογές και οδήγησε σε ενδιαφέροντα συμπεράσματα. Οι τεχνικές για τις οποίες γίνεται λόγος αφορούν σε όλα τα στάδια της γ-φασματοσκοπικής ανάλυσης: την προετοιμασία των δειγμάτων, τη βαθμονόμηση των ανιχνευτικών διατάξεων, τον προσδιορισμό συγκεκριμένων ισοτόπων, τη μελέτη φαινομένων που σχετίζονται με αυτόν, καθώς και την επεξεργασία των αποτελεσμάτων και τον ποιοτικό τους έλεγχο. Αφορούν επίσης σε μετρήσεις οι οποίες πραγματοποιούνται τόσο στο εργαστήριο (in vitro), όσο και επιτόπου στο πεδίο (in situ). Τεχνικές που υπήρχαν και εφαρμόζονταν στο Εργαστήριο Πυρηνικής Τεχνολογίας του ΕΜΠ (ΕΠΤ-ΕΜΠ) αξιολογήθηκαν και βελτιώθηκαν, ενώ ταυτόχρονα νέες τεχνικές αναπτύχθηκαν. Σε αυτό το πλαίσιο συλλέχθηκαν και αξιολογήθηκαν όλα τα στοιχεία που αφορούν στις βαθμονομήσεις των ανιχνευτικών διατάξεων του ΕΠΤ-ΕΜΠ από τις αρχές τις δεκαετίας του 1980, καθώς και των σχετικών Ασκήσεων Διασύγκρισης που συμμετείχε το ΕΠΤ-ΕΜΠ, με στόχο τον εντοπισμό σημείων στα οποία οι εφαρμοζόμενες τεχνικές επιδέχονται βελτίωσης ή υπάρχει ανάγκη ανάπτυξης νέων τεχνικών. Για τις ανάγκες της γ-φασματοσκοπικής ανάλυσης στο ΕΠΤ-ΕΜΠ χρησιμοποιείται από τις αρχές τις δεκαετίας του 1990 ο κώδικας SPUNAL (SPectrum UNix AnaLysis). Πρόκειται για κώδικα ο οποίος έχει εξ’ ολοκλήρου αναπτυχθεί στο ΕΠΤ-ΕΜΠ και συνεχώς βελτιώνεται. Ο εν λόγω κώδικας αποτέλεσε αντικείμενο αξιολόγησης στα πλαίσια της Διατριβής. Η διαδικασία αξιολόγησης στηρίχθηκε στην ανάλυση φασμάτων ελέγχου (test spectra) τα οποία είτε αναζητήθηκαν στη βιβλιογραφία, είτε – κατά κύριο λόγο – κατασκευάστηκαν στα πλαίσια της Διατριβής. Σε ό,τι αφορά στα τελευταία, πρόκειται για φάσματα που αντιστοιχούν σε ανάλυση περιβαλλοντικών δειγμάτων σε ανιχνευτή LEGe και εστιάζουν στην ανάλυση της διπλής φωτοκορυφής 235U-226Ra περί τα 186 keV. Κατασκευάσθηκαν και εξετάσθηκαν επίσης φάσματα ελέγχου που αντιστοιχούν σε δείγματα τα οποία έχουν «ρυπανθεί» με 137Cs, η αιχμή οπισθοσκέδασης του οποίου καθιστά δυσκολότερη την ανάλυση της διπλής φωτοκορυφής. Συνολικά κατασκευάσθηκαν 490 φάσματα μέσω της ανάλυσης των οποίων ελέγχθηκε η δυνατότητα του κώδικα στην ανάλυση της διπλής αυτής φωτοκορυφής. Προκειμένου να μελετηθεί η επίδραση του λογισμικού στην ανάλυση της διπλής φωτοκορυφής, τα φάσματα αναλύθηκαν και με το πρόγραμμα γ-φασματοσκοπικής ανάλυσης ANGES (ANalysis of GErmanium detector Spectra), το οποίο διατίθεται από το Διεθνή Οργανισμό Ατομικής Ενέργειας (ΔΟΑΕ) και προέκυψαν ενδιαφέροντα συμπεράσματα. Καθώς η έννοια των κατωτέρων ορίων ανίχνευσης αποτελεί σημαντική παράμετρο του ποιοτικού ελέγχου ανιχνευτικών διατάξεων και τεχνικών, μελετήθηκαν τα κατώτερα όρια ανίχνευσης για τις διατάξεις του ΕΠΤ-ΕΜΠ, ενώ αναπτύχθηκαν και εφαρμόστηκαν τεχνικές προσδιορισμού τους, για ισότοπα τα οποία ανιχνεύονται στο υπόστρωμα. Ιδιαίτερα εξετάστηκε η περίπτωση ισοτόπων, όπως τα βραχύβια θυγατρικά του ραδονίου, η συγκέντρωση των οποίων στο υπόστρωμα της διάταξης μπορεί να εμφανίζει σημαντική κύμανση. Στα πλαίσια της Διατριβής εισάγεται για πρώτη φορά στο ΕΠΤ-ΕΜΠ, η χρήση των κωδίκων προσομοίωσης Monte Carlo για τη βαθμονόμηση γ-ανιχνευτικών διατάξεων. Για το σκοπό αυτό χρησιμοποιήθηκε ο κώδικας PENELOPE, ο οποίος έχει αναπτυχθεί στο Πανεπιστήμιο της Βαρκελώνης και διατίθεται μέσω της NEA Data Bank του ΟΟΣΑ. Διερευνήθηκαν οι δυνατότητες που παρέχει για τη βαθμονόμηση απόδοσης (φωτοκορυφής ή ολικής) γ-ανιχνευτικών συστημάτων, ιδιαίτερα σε περιπτώσεις για τις οποίες δεν είναι δυνατή η πραγματοποίηση πειραμάτων. Επιπλέον, προτάθηκε μεθοδολογία για τον προσδιορισμό μέσω προσομοίωσης της απόδοσης ανιχνευτικής διάταξης, ώστε να είναι συγκρίσιμη με την αντίστοιχη πειραματική τιμή. Η ανάγκη αυτή προέκυψε κατόπιν συμμετοχής του ΕΠΤ-ΕΜΠ σε διεθνή Άσκηση Διασύγκρισης και συνέβαλε στην ερμηνεία των αποτελεσμάτων της. Μελετήθηκαν και εφαρμόσθηκαν διαφορετικές τεχνικές υπολογιστικής βαθμονόμησης (άμεση και με μεταφορά από γεωμετρία αναφοράς). Για τις ανάγκες της υπολογιστικής βαθμονόμησης αναπτύχθηκε αλγόριθμος προσδιορισμού των γεωμετρικών χαρακτηριστικών μίας ανιχνευτικής διάταξης, που βασίζεται στη σύγκριση πειραματικών και υπολογιστικών τιμών της απόδοσης φωτοκορυφής. Η χρήση των κωδίκων προσομοίωσης συνέβαλε σημαντικά και στη μελέτη του φαινομένου της πραγματικής σύμπτωσης (true coincidence), η παρουσία του οποίου επηρεάζει την ακρίβεια των αποτελεσμάτων της γ-φασματοσκοπικής ανάλυσης. Για την αντιμετώπισή του αναπτύχθηκε τεχνική υπολογισμού κατάλληλων συντελεστών διόρθωσης, που βασίζεται στη χρήση του προγράμματος TrueCoinc που έχει αναπτυχθεί στο Institute of Experimental Physics, Kossuth University της Ουγγαρίας. Για την εφαρμογή της τεχνικής απαιτείται ο προσδιορισμός της ολικής απόδοσης ανιχνευτικής διάταξης, ο οποίος στα πλαίσια της Διατριβής υλοποιήθηκε πειραματικά και με χρήση του κώδικα PENELOPE. Η τεχνική αξιολογήθηκε μέσω της συμμετοχής του ΕΠΤ-ΕΜΠ σε δύο σχετικές διεθνείς Ασκήσεις Διασύγκρισης και εφαρμόσθηκε στις ανιχνευτικές διατάξεις του ΕΠΤ- ΕΜΠ. Αξιοποιώντας τις τεχνικές βαθμονόμησης που αναπτύχθηκαν στα πλαίσια της Διατριβής, προτείνεται πρωτόκολλο δειγματοληψίας και μέτρησης του 7Be στα ατμοσφαιρικά αερολύματα, το οποίο με δειγματοληψία διάρκειας 4 h οδηγεί στον ποσοτικό προσδιορισμό του 7Be με ακρίβεια της τάξης του 10%(1σ). Η εφαρμογή του πρωτοκόλλου επέτρεψε τη διαπίστωση της ημερήσιας κύμανσης της συγκέντρωσης του 7Be. Από συστηματικές μετρήσεις που πραγματοποιήθηκαν με εφαρμογή του πρωτοκόλλου για περίοδο δύο ετών, μελετήθηκε η εποχιακή κύμανση της συγκέντρωσης του ισοτόπου και η συσχέτισή της με μετεωρολογικές παραμέτρους. Τα αποτελέσματα είναι σε συμφωνία με αντίστοιχα αποτελέσματα της βιβλιογραφίας για παρόμοιο γεωγραφικό πλάτος. Με στόχο την επέκταση των μετρήσεων του ΕΠΤ-ΕΜΠ σε μετρήσεις πεδίου, αναπτύχθηκαν και εφαρμόσθηκαν τεχνικές που αφορούν στη βαθμονόμηση in situ ανιχνευτών γερμανίου, τόσο πειραματικά, όσο και με χρήση κωδίκων προσομοίωσης Monte Carlo. Οι τεχνικές εφαρμόστηκαν για τη βαθμονόμηση του ανιχνευτή BEGe του ΕΠΤ-ΕΜΠ για γεωμετρία επιφανειακής πηγής στην ενεργειακή περιοχή 60-1600 keV. Η βαθμονόμηση αυτή επέτρεψε τον προσδιορισμό με τον ανιχνευτή BEGe της συγκέντρωσης του ισοτόπου κοσμικής προέλευσης 7Be, καθώς και του 131I, που αποτέθηκε επιφανειακά λόγω του ατυχήματος της Fukushima. Οι συγκεντρώσεις αυτές δεν διαφέρουν στατιστικά σημαντικά από τις αντίστοιχες συγκεντρώσεις in vitro μετρήσεων. Το μεγαλύτερο μέρος των τεχνικών που αναπτύχθηκαν και των βελτιώσεων που προτάθηκαν στα πλαίσια της Διατριβής αξιολογήθηκε μέσω της συμμετοχής του ΕΠΤ-ΕΜΠ σε σειρά Ασκήσεων Διασύγκρισης, συνολικά περιγράφονται δέκα ασκήσεις, που οργανώθηκαν από διεθνείς ή/και εθνικούς φορείς. Στη Διατριβή παρουσιάζονται αναλυτικά οι εν λόγω συμμετοχές με στόχο την απεικόνιση της πορείας διαμόρφωσης των προτεινόμενων τεχνικών και τον προσδιορισμό των δυνατοτήτων τους. Από τη συμμετοχή στις Ασκήσεις προέκυψαν, για τα περισσότερα από τα ισότοπα που προσδιορίζονται in vitro, προτεινόμενες τεχνικές ποσοτικού προσδιορισμού, οι οποίες μπορούν να οδηγήσουν στη λήψη αξιόπιστων αποτελεσμάτων.