Μελέτη των διεργασιών αποδιέγερσης ιονισμένων εσωτερικών ατομικών στοιβάδων, της σκέδασης συντονισμού Raman των ακτίνων χ, και ανάπτυξη νέων τεχνικών στοιχειακής ανάλυσης με ακτίνες-χ επαγόμενες από ενεργητικά πρωτόνια

Abstract

The present doctoral dissertation presents systematic experimental studies related to basic and applied research by means of energetic ion beams and x-ray spectroscopy. The atomic physics related studies refer to the cascade L-shell x-ray emission of metallic iron as well as to the x-ray resonant Raman scattering by light elements (Mg, Al, Si). In the applied research field, two novel analytical techniques were developed and studied. More in specific, a novel experimental setup was designed, installed and operated at the Tandem VdG accelerator laboratory at the Institute of Nuclear Physics of N.C.S.R. ’Demokritos’, enabling photon-in/photon-out x-ray studies in low energy particle accelerators (up to 1 MV Tandem accelerators). The principle of operation is based on the few MeV (1-2 MeV) proton beam irradiation of pure targets inducing in this way the emission of highly monochromatic x-ray beams which can be used for further x-ray related studies. The x-ray resonant Raman scattering (RRS) effect was studied in the vicinity of the Is absorption threshold of low Z elements like magnesium, aluminum and silicon while the total absolute cross sections were deduced and compared with respective polarized synchrotron radiation results and theoretical predictions. The cascade soft L-shell x-ray emission was studied experimentally for the first time for the case of metallic iron, as the monochromatic unpolarized and polarized exciting radiation οverpass its Is ionization threshold. A full ab initio theoretical investigation resulted in a detailed straightforward construction of the cascade decay trees within the Pauli-Fock approximation. Theoretical predictions and experimental results were found in good agreement providing new insights for the precision of x-ray fundamental parameters, as well as for the influence of solid state phenomena in inner- shell atomic processes. The contribution of the present doctoral dissertation within the field of analytical applications related to the utilization of energetic ion-beams and x-ray spectroscopy was directed to two thematic areas. On the one hand, x-ray fluorescence spectra produced by proton-induced monochromatic x-ray beams (PIXE induced XRF) were quantitatively analyzed by means of a novel software application that couples dynamically and iteratively both the spectrum deconvolution procedure and the x-ray fundamental parameters formalism. On the other hand, the mathematical foundation for depth resolved elemental quantitative characterization of stratified materials by the combination of energetic ion micro-beams and confocal x-ray microscopy (confocal micro PIXE) was developed and presented. In the more general case of the confocal x-ray microscopy analysis based both on photon and particle exciting micro-beams, the contribution of the secondary fluorescence enhancement with respect to the primary emission was studied and evaluated theoretically. The developed formalism was applied and verified for the characterization of reference multilayered materials composed by individual very thin layered structures (below 1 μm). The experiments related to the confocal x-ray microscopy were realized in laboratories abroad, i.e., the BESSY II synchrotron radiation facility in Berlin (using an x-ray microbeam) and in the Microanalytical Centre of Jozef Stefan Institute in Ljubljana (using an ion microbeam). In conclusion, this doctoral dissertation reveals the capabilities and the reliability of energetic ion beams towards fundamental atomic physics research with a comparable accuracy to respective studies accomplished in synchrotron radiation facilities. Further on, it contributes to the further development and research of analytical applications of ion or x-ray beams towards quantitative characterization of homogeneous and stratified type of materials.

Η παρούσα διδακτορική διατριβή παρουσιάζει συστηματικές πειραματικές μελέτες σε τομείς βασικής και εφαρμοσμένης έρευνας με την χρήση της φασματοσκοπίας ακτινών χ και ενεργητικών ιοντικών δεσμών. Στην περιοχή της ατομικής φυσικής μελετώνται ατομικές αποδιεγέρσεις καταιγισμού στο μεταλλικό Fe αλλά και η σκέδαση συντονισμού Raman ακτινών χ από ελαφρά άτομα (Mg, Al, Si). Στον εφαρμοσμένο τομέα αναπτύσσονται και μελετώνται θεωρητικά και πειραματικά δύο καινοτόμες αναλυτικές τεχνικές. Πιο συγκεκριμένα, στο εργαστήριο του επιταχυντή Tandem του Ινστιτούτου Πυρηνικής Φυσικής του Ε.Κ.Ε.Φ.Ε. «Δημόκριτος» σχεδιάσθηκε και εγκαταστάθηκε μια πρωτότυπη πειραματική διάταξη, που επιτρέπει την χρήση χαμηλής ενέργειας ιοντικών επιταχυντών (με τάση λειτουργίας μέχρι 1 MV για επιταχυντές Tandem) για μελέτες θεμελιωδών μηχανισμών με ενδιαφέρον στην περιοχή της ατομικής φυσικής. Η μέθοδος βασίζεται στην παραγωγή έντονων μονοχρωματικών δεσμών ακτινών χ από την ακτινοβόληση καθαρών στόχων με ενεργητικά πρωτόνια (1-2 MeV). Εξετάζεται η σκέδαση συντονισμού Raman ακτινών χ από ελαφρά άτομα και προσδιορίζονται πειραματικά οι απόλυτες ενεργές διατομές για τον μηχανισμό αυτό στα στοιχεία Mg, Al, και Si. Τα πειραματικά αποτελέσματα συγκρίνονται με αντίστοιχες τιμές από πειράματα με πολωμένη προσπίπτουσα ακτινοβολία χ καθώς και με θεωρητικές εκτιμήσεις. Στην συνέχεια παρουσιάζεται μια συστηματική πειραματική και θεωρητική μελέτη για την εκπομπή των L χαρακτηριστικών ακτινών χ του μεταλλικού σιδήρου ως αποτέλεσμα του φαινόμενου του καταιγισμού χρησιμοποιώντας προσπίπτουσες δέσμες ακτινών χ με ενέργεια που μεταβάλλεται από μικρότερες σε μεγαλύτερες τιμές γύρω από τον κατώφλι ιονισμού της Κ στοιβάδας του Fe. Τα πειραματικά αποτελέσματα συγκρίνονται με λεπτομερείς ab initio θεωρητικούς υπολογισμούς στη βάση του μοντέλου configuration-average Pauli-Fock αλλά και με αντίστοιχες μετρήσεις με πολωμένες προσπίπτουσες δέσμες ακτινών χ με πολύ ικανοποιητική συμφωνία. Στον τομέα αναλυτικών εφαρμογών της φασματοσκοπίας ακτινών χ με την χρήση ιοντικών ενεργητικών δεσμών η παρούσα διατριβή συμβάλει σε δύο κατευθύνσεις. Καταρχήν αναπτύσσεται ένα λογισμικό στοιχειομετρικής ποσοτικοποίησης υλικών μέσω της δυναμικής ανάλυσης φασμάτων φθορισιμετρίας ακτινών χ που παράγονται από την χρήση μονοχρωματικών δεσμών ακτινών χ επαγόμενων από ενεργητικά πρωτόνια (ΡΙΧΕ induced XRF). Τέλος, παρουσιάζεται η μαθηματική θεμελίωση για την στοιχειακή ποσοτικοποίηση με το βάθος διαστρωματωμένων υλικών μέσω της συνδυαστικής χρήσης ιοντικής μικροδέσμης και συνεστιακής μικροσκοπίας ακτινών χ confocal micro ΡΙΧΕ (proton induced x-ray emission). Στην γενικότερη περίπτωση της συνεστιακής μικροσκοπίας ακτινών χ με φωτονική ή ιοντική προσπίπτουσα μικροδέσμη μελετάται θεωρητικά η επίδραση του δευτερογενούς φθορισμού στις μετρούμενες εντάσεις χαρακτηριστικών ακτινών χ. Ο φορμαλισμός που αναπτύχθηκε εφαρμόζεται και αξιολογείται για τον χαρακτηρισμό αντιπροσωπευτικών υπέρλεπτων (πάχος μικρότερο του 1 μm) και σύνθετων διαστρωματικών δομών αναφοράς. Τα πειράματα συνεστιακής μικροσκοπίας ακτινών χ πραγματοποιήθηκαν σε εργαστήρια του εξωτερικού όπως στο εργαστήριο ακτινοβολίας συγχροτρονίου BESSY II. Βερολίνο (με φωτονική μικροδέσμη) και στο Jozef Stefan Institute, Λιουμπλιάνα (με ιοντική μικροδέσμη). Συμπερασματικά, η παρούσα διατριβή αναδεικνύει και θεμελιώνει την δυνατότητα και αξιοπιστία των ιοντικών δεσμών για μελέτες βασικής ατομικής φυσικής με συγκρίσιμη ακρίβεια με αντίστοιχες μελέτες σε υποδομές ακτινοβολίας συγχροτρονίου. Επιπλέον, συμβάλλει στην περαιτέρω ανάπτυξη και διεύρυνση των αναλυτικών εφαρμογών με ιοντικές ή και επαγόμενες φωτονικές δέσμες στην κατεύθυνση στοιχειακής ανάλυσης ομογενών και διαστρωματωμένων υλικών.