Ανάπτυξη πειραματικής μεθόδου για την μελέτη της δομής και της δυναμικής μορίων και συστάδων με την τεχνική σκέδαση κάθετων μοριακών δεσμών

Abstract

In order to perform in a more sophisticated manner, structural and dynamics studies of free clusters and molecules, a new experimental method was developed, based on the well known crossed-beam scattering technique combined with modern imaging technologies. This novel method facilitates measurements of differential collision cross-sections and double differential cross-sections and therefore gives valuable information on the dynamics of the colliding species and their structure. The investigation of simple collision systems (Ta+-Ne, N2, CO, C2H2) with this method were performed in the non-adiabatic regime (impulsive collisions) which is a not yet extensively explored region and where the colliding species can be treated as hard bodies. The measurements of the angular dependence of the differential crosssection reveal that the potential energy, which governs the ion-atom interaction, in the specific energy regime, exhibits a Coulombic repulsive behavior of the empirical Universal form. Moreover, the energy loss spectra recorded in ion-molecule collisions, indicate that energy is transferred both in rotational and vibrational degrees of freedom of the molecules. The simple hard-potential model was employed in the theoretical analysis of this inelastic process. By means of this model, we determined the equipotential surface, which characterize the interaction of the colliding species and subsequently the structure of the molecule in the specific collision energy. This novel experimental technique in conjunction with simple theoretical models is a promising new tool for static (structure) and dynamics (fragmentation, energy transfer, reactivity, etc.) studies of gas-phase molecules and clusters.

Με στόχο την μελέτη της δομής και της δυναμικής μορίων και συστάδων (clusters) σε ελεύθερη κατάσταση, αναπτύχθηκε μία νέα πειραματική μέθοδος, η οποία συνδυάζει την γνωστή τεχνική σκέδασης κάθετων μοριακών δεσμών (crossed beam scattering experiments) με σύγχρονες τεχνικές απεικόνισης (imaging). Η μέθοδος αυτή δίνει την δυνατότητα μετρήσεων τόσο της διαφορικής ενεργού διατομής των σωματιδίων που λαμβάνουν μέρος στη κρούση, όσο και της διπλής διαφορικής ενεργού διατομής, παρέχοντας έτσι λεπτομερείς πληροφορίες για την δυναμική του συστήματος κρούσης που μελετάται και κατ’ επέκταση για την γεωμετρική δομή των σωματιδίων που λαμβάνουν μέρος σε αυτήν. Εφαρμόζοντας την μέθοδο σε πρότυπα συστήματα κρούσης μελετήθηκαν ο μηχανισμός ελαστικής σκέδασης (κρούση ιόντος-ατόμου, Ta+- Ne) και μηχανισμοί ανελαστικής σκέδασης (κρούση ιόντος-μορίου, Ta+-N2, CO και C2H2) στην όχι εκτενώς μελετημένη περιοχή μη-αδιαβατικών διαδικασιών (impulsive collisions). Από τα αποτελέσματα της μελέτης της ολικής γωνιακής κατανομής της σκέδασης, βρέθηκε ότι η δυναμική καμπύλη που χαρακτηρίζει την αλληλεπίδραση ιόντος-ατόμου, για τις σχετικά υψηλές ενέργειες όπου πραγματοποιήθηκαν τα πειράματα, είναι της μορφής ενός απωστικού δυναμικού Coulomb τύπου Universal. Επιπλέον, βρέθηκε ότι ο κύριος μηχανισμός που λαμβάνει χώρα κατά την κρούση ιόντος-μορίου είναι η μεταφορά ενέργειας στους εσωτερικούς βαθμούς ελευθερίας και μάλιστα με ιδιαίτερα μεγάλο ποσοστό μεταφοράς ενέργειας τόσο στην δόνηση όσο και στην περιστροφή του μορίου. Τα θεωρητικά μοντέλα κλασσικής φυσικής (το μοντέλο του παρατηρητή και το μοντέλο hard-potential) που εφαρμόστηκαν για την ερμηνεία του ανελαστικού μηχανισμού που παρατηρήθηκε κατά την κρούση ιόντος με μόριο, δείχνουν να αναπαράγουν αρκετά ικανοποιητικά τα πειραματικά αποτελέσματα. Βάση των μοντέλων αυτών προσδιορίστηκε η ισοδυναμική επιφάνεια αλληλεπίδρασης του εκάστοτε συστήματος κρούσης υποδεικνύοντας κατ’ επέκταση τη γεωμετρική δομή του μορίου που λαμβάνει μέρος στην αυτήν. Από την μελέτη και ερμηνεία της σκέδασης των σωματιδίων της πρωταρχικής μοριακής δέσμης ιόντων τανταλίου Ta+ που καταγράφτηκε κατά την κάθετη κρούση της με μία δευτερεύουσα δέσμη (ατόμων Ne ή μορίων N2, CO, C2H2) καταδεικνύεται ότι η νέα αυτή πειραματική μέθοδος σε συνδυασμό με απλά θεωρητικά μοντέλα μπορεί να δώσει αρκετά λεπτομερείς πληροφορίες τόσο για την δυναμική όσο και για την γεωμετρική δομή μορίων.