Advanced interface engineering for solution-processable photovoltaics

Abstract

processed solar cells based on organic bulk heterojunction and metal halide perovskite photoactive layers are considered among the most promising third generation photovoltaic technologies due to their short energy payback times. The major bottleneck of organic and perovskite solar cells is the non-existence of standardized interface materials and active layer components with low losses and long-term stability. Developing a novel concept for solution processed, reliable, cost efficient, and improved photoactive and charge transporting materials which do not compromise efficiency, stability and scalability, becoming of paramount importance.The first part of the experimental work of this thesis reports the exploitation of chemical and laser fabricated plasmonic metal nanoparticles in solution processed photovoltaics. On the one hand, OSCs with significantly enhanced PCEs (exceeding 8%) have been demonstrated by doping the rear TiOx ETL with Au NRs to enhance light trapping within the BHJ layer. The enhanced light trapping is systematically investigated through detailed processing, characterization, microscopy, and device optimization, as well as detailed numerical simulations. One the other hand, laser generated metal NPs were successfully added in the PEDOT:PSS HTL of planar inverted PSCs. The introduction of Ag and Au NPs in HTL resulted in a significant PCE enhancement of PSCs, while, the addition of Al NPs in the HTL significantly extended device stability upon prolonged illumination under ambient conditions.The second part of the experimental work of this thesis reports the exploitation of graphene-related-materials and transition metal dichalcogenides in solution processed photovoltaics. In particular, we demonstrated how the WF tuning of the buffer layers can affect the performance of OSC devices. Furthermore, we have demonstrated the impact of WSe2 flake morphological properties on the performance of BHJ OSCs. Moreover, rGO was successfully added in the PCBM ETL of planar inverted PSCs. The introduction of rGO in PCBM resulted in a hysteresis-free and high efficient (14.5%) PSC, with significantly extended stability in prolonged illumination under ambient air. Finally, we demonstrated that the introduction of solution- processed MoS2 flakes between the PTAA HTM and the MAPbI3 absorber is an effective approach to enhance the PCE of inverted PSCs, achieving a record PCE of ≈17%. Besides, MoS2 significantly improved the stability of encapsulated devices stressed in ambient conditions under MPPT.

Οι επεξεργασμένες σε διάλυμα φωτοβολταϊκές συσκευές που είναι βασισμένες σε φωτοενεργά στρώματα οργανικών ετεροεπαφών και υβριδικών περοβσκιτών θεωρούνται μεταξύ των πλέον υποσχόμενων φωτοβολταϊκών τεχνολογιών τρίτης γενιάς επειδή παρουσιάζουν μικρούς χρόνους ενεργειακής απόσβεσης. Το βασικό πρόβλημα αυτών των φωτοβολταϊκών τεχνολογιών είναι η μη ύπαρξη ενός βελτιστοποιημένου πειραματικού πρωτοκόλου κατασκευής τους το οποίο να οδηγεί σε συσκευές με χαμηλές απώλειες και μακροπρόθεσμη σταθερότητα. Η ανάπτυξη ενός τέτοιου προτοκόλου χρησιμοποιώντας καινοτόμα διεπιφανειακά και φωτοενεργά στρώματα που να οδηγούν σε επεξεργασμένα σε διάλυμα, χαμηλού κόστους, αξιόπιστα και αποδοτικά φωτοβολταϊκά αποτελεί πρωταρχικής σημασίας ζήτημα προς επίλυση.Το πρώτο μέρος αυτής της εργασίας αναφέρει την χρησιμοποίηση πλασμονικών μεταλλικών νανοσωματιδίων σε φωτοβολταϊκά επεξεργασμένα σε διάλυμα. Από τη μία μεριά, οργανικές φωτοβολταϊκές συσκευές με σημαντικά αυξημένη απόδοση (άνω του 8%) επετεύχθησαν με την ενσωμάτωση νανοράβδων χρυσού στο TiOx στρώμα μεταφοράς ηλεκρονίων λόγω ενίσχυσης της παγίδευσης του φωτός μέσα στο ενεργό στρώμα. Η ενισχυμένη παγίδευση φωτός διερευνήθηκε συστηματικά μέσω μικροσκοπίας, φασματοσκοπίας και βελτιστοποίησης συσκευών, καθώς και υπολογιστικών προσομοιώσεων. Από την άλλη μεριά, τα μεταλλικά νανοσωματίδια που παρασκευάστηκαν μέσω εκτομής με λέιζερ προστέθηκαν επιτυχώς στο PEDOT:PSS στρώμα μεταφοράς οπών των φωτοβολταϊκών περοβσκίτη. Η εισαγωγή των νανοσωματιδίων Ag και Au στο PEDOT:PSS οδήγησε σε σημαντική αύξηση της απόδοσης των συσκευών, ενώ η προσθήκη νανοσωματιδίων Al στο PEDOT:PSS αύξησε σημαντικά τη σταθερότητα των συσκευών υπό παρατεταμένο φωτισμό σε συνθήκες περιβάλλοντος.Το δεύτερο μέρος του αυτής της εργασίας αναφέρει την χρησιμοποίηση δισδιάστατων παραγώγων του γραφενίου σε φωτοβολταϊκά επεξεργασμένα σε διαλύματα. Συγκεκριμένα, αποδείχθηκε πώς η ρύθμιση του έργου εξόδου των ενδιάμεσων στρωμάτων βασισμένων στο γραφένιο μπορεί να επηρεάσει την απόδοση των οργανικών φωτοβολταϊκών συσκευών. Επιπλέον, δείχθηκε η σημαντική επίδραση των μορφολογικών ιδιοτήτων νιφάδων WSe2 που έχει στην απόδοση των οργανικών φωτοβολταϊκών. Επιπλέον, έγινε επιτυχής ενσωμάτωση rGO στο PCBM στρώμα μεταφοράς ηλεκτρονίων φωτοβολταϊκών περοβσκίτη. Η εισαγωγή του rGO στο PCBM οδήγησε σε φωτοβολταϊκές συσκευές με υψηλή απόδοση (14.5%), και με σημαντικά αυξημένη σταθερότητα υπό παρατεταμένο φωτισμό σε ατμοσφαιρικό αέρα. Τέλος, αποδείχθηκε ότι η εισαγωγή MoS2 νιφάδων μεταξύ του PTAA στρώματος μεταφοράς οπών και του περοβσκίτη MAPbI3 είναι μια αποτελεσματική προσέγγιση για την ενίσχυση της απόδοσης των φωτοβολταϊκών περοβσκίτη, επιτυγχάνοντας ρεκόρ απόδοσης ≈17%. Τέλος, το MoS2 βελτίωσε σημαντικά τη σταθερότητα των συσκευών σε συνθήκες περιβάλλοντος υπό συνεχή λειτουργία στο σημείο μέγιστης ισχύος.