Cross-section studies of deuteron reactions and application in light element ion beam analysis techniques

Abstract

Ion Beam Analysis (IBA) techniques are universally used for analyzing elements and/or isotopes in the near-surface region of solids. More specifically, the implementation of such techniques includes the measurement of the number and the energy distribution of ions scattered from atoms in the near-surface layers of solid materials, and it provides a simple quantitative analysis, or it determines the depth profile of target elements. In the field of material analysis, in order for such results to be obtained via IBA techniques, the a priori knowledge of the corresponding differential cross section values is essential. However, the analytical calculation of the differential cross section values, for beam energies in the MeV range, is impossible since the physics concerning the interaction of the beam-target nucleons is only partially known. Therefore, the application of such analytical techniques is based on the existence of the corresponding experimental datasets in the literature. At the same time, light elements find numerous technological applications in the industry. They are crucial in the field of material analysis due to their presence in ceramics, glasses, and polymers, while they are also frequently added in metallic alloys in order to improve their corresponding properties, such as, hardness, wear and heat resistance, or rigidity. Consequently, the accurate quantitative determination of light-element depth profile concentrations in a variety of matrices is of paramount importance in contemporary science and technology. Such information, concerning light elements, can be acquired via the implementation of IBA (Ion Beam Analysis) techniques and more specifically via ERDA (Elastic Recoil Detection Analysis), for ultra-thin surficial layers and NRA (Nuclear Reaction Analysis) due to the production of isolated peaks (high Q-values involved) with negligible background. At the same time, the use of a deuteron beam provides high depth resolution, deep layer analysis and allows for the simultaneous study of practically all the main light isotopes and/or elements coexisting in a target. The implementation of d-NRA could be further enhanced if one could also coherently analyze the elastic scattering spectra which are simultaneously acquired using the same experimental conditions. However, the general applicability of d-EBS is still limited nowadays, mostly because of the lack of reliable and coherent datasets of differential cross-sections in the literature for energies and angles suitable for IBA. Hence, the contribution of the present thesis in the field of IBA is a comprehensive review of the differential cross section values of the deuteron elastic scattering on many important stable light elements and isotopes, such as 6Li, 7Li, 9Be, 14N, natO, 23Na and natSi, at energies and angles suitable for analytical purposes. In several cases (natO, 23Na, natSi) the obtained differential cross-section datasets are also benchmarked using thick targets of known and accurate stoichiometry. All measurements were carried out at the 5.5 MV Tandem Accelerator of N.C.S.R. “Demokritos” in Athens, Greece. The experimental setup consisted of a high-precision goniometer, along with six silicon surface barrier (SSB) detectors (500 μm in thickness). Most of the obtained datasets are already available in IBANDL (Ion Beam Analysis Nuclear Data Library [38]) under the International Atomic Energy Agency auspices, in order to be used by the scientific community in basic research problems, as well as in technological applications in the field of material analysis. Last but not least, in the context of the present thesis, the measured differential cross section values of the deuteron elastic scattering on oxygen were accompanied by theoretical calculations in order to extend the existing evaluation to higher deuteron beam energies. The theoretical calculations were accomplished in the framework of the R-matrix theory which is the most appropriate theoretical approach for calculating differential cross sections for resonant elastic scattering processes. The R-matrix theory takes into account the interaction of the projectile with the nucleus as a whole and the parameters of the used model were adjusted to the measured differential cross section values.

Οι αναλυτικές τεχνικές με δέσμες ιόντων (Ion Beam Analysis (IBA) techniques) χρησιμοποιούνται ευρέως για την ανάλυση στοιχείων ή/και ισοτόπων στα επιφανειακά στρώματα στερεών. Η ευρεία χρήση τέτοιων μεθόδων έγκειται στο γεγονός ότι είναι -σχεδόν- μη καταστροφικές για τα υπό ανάλυση δείγματα. H εφαρμογή τους περιλαμβάνει την ανίχνευση των σωματιδίων ή της ακτινοβολίας που προκύπτει μετά την αλληλεπίδραση των σωματιδίων της δέσμης με τα άτομα ή τους πυρήνες των επιφανειακών στρωμάτων του στόχου και καταλήγει στον ποσοτικό προσδιορισμό και στην κατά βάθος ανάλυση στοιχείων σε ένα δείγμα. Για να εφαρμοσθούν ιοντικές τεχνικές ανάλυσης και να εξαχθούν τα αντίστοιχα συμπεράσματα είναι απαραίτητη η εκ των προτέρων γνώση των αντίστοιχων τιμών της διαφορικής ενεργού διατομής. Ωστόσο, ο αναλυτικός υπολογισμός τέτοιων τιμών, στην ενεργειακή περιοχή των MeV, είναι αδύνατος εφόσον η φυσική που περιλαμβάνεται στην αλληλεπίδραση δέσμης-στόχου είναι μόνο μερικώς γνωστή. Επομένως, η εφαρμογή αυτών των αναλυτικών τεχνικών βασίζεται στην ύπαρξη των αντίστοιχων πειραματικών δεδομένων στην βιβλιογραφία. Τα ελαφρά στοιχεία χρησιμοποιούνται ευρέως στην βιομηχανία. Είναι καίριας σημασίας στον τομέα της ανάλυσης υλικών λόγω της ύπαρξης τους στα κεραμικά, στα γυαλιά και στα πολυμερή ενώ συχνά προστίθενται σε μεταλλικά κράματα με σκοπό να βελτιώσουν συγκεκριμένες ιδιότητες όπως είναι η σκληρότητα και η δυσκαμψία υλικών αλλά και η αντοχή τους στην φθορά και η θερμική αντίσταση. Συνεπώς, ο ακριβής ποσοτικός προσδιορισμός της κατά βάθος κατανομής των ελαφρών στοιχείων, τα οποία βρίσκονται σε μια πληθώρα διαφορετικών μητρών, έχει τεράστια σημασία για την σύγχρονη έρευνα και τεχνολογία. Τέτοια αποτελέσματα μπορούν να εξαχθούν με την εφαρμογή πυρηνικών αναλυτικών τεχνικών και πιο συγκεκριμένα μέσω της μεθόδου ανίχνευσης του ελαστικά ανακρουόμενου πυρήνα (ERDA - Elastic Recoil Detection Analysis) για λεπτά επιφανειακά στρώματα και μέσω της μεθόδου πυρηνικών αντιδράσεων (NRA - Nuclear Reaction Analysis) λόγω της παραγωγής απομονωμένων κορυφών (περιλαμβάνονται υψηλές τιμές Q) με αμελητέο υπόβαθρο. Παράλληλα, η χρήση της δέσμης δευτερίων παρουσιάζει το πολύ μεγάλο πλεονέκτημα της καλύτερης διακριτικής ικανότητας βάθους σε σύγκριση με μια δέσμη πρωτονίων και παράλληλα της ταυτόχρονης διέγερσης σχεδόν όλων των ελαφρών στοιχείων/ισοτόπων που συνυπάρχουν σε ένα δείγμα. Η εφαρμογή της τεχνικής d-NRA θα μπορούσε να ενισχυθεί με την ανάλυση των ελαστικών κορυφών που παράγονται ταυτόχρονα στο φάσματα με χρήση της ίδια πειραματικής διάταξης και συνθηκών. Η γενικευμένη εφαρμογή της τεχνικής EBS περιορίζεται κυρίως από τη μεγάλη βιβλιογραφική έλλειψη αξιόπιστων και ολοκληρωμένων δεδομένων ενεργών διατομών σε διάφορες γωνίες και ενέργειες κατάλληλες για την εφαρμογή ιοντικών τεχνικών ανάλυσης. Η συμβολή της παρούσας διατριβής στο πεδίο των ιοντικών τεχνικών ανάλυσης αποτελείται από δύο μέρη. Το πρώτο μέρος είναι μια συνολική μέτρηση των τιμών της διαφορικής ενεργού διατομής της ελαστικής σκέδασης δευτερίων σε πολλά σημαντικά σταθερά ελαφρά ισότοπα και στοιχεία, όπως είναι 6Li, 7Li, 9Be, 14N, natO, 23Na και natSi, σε ενέργειες και γωνίες κατάλληλες για αναλυτικούς σκοπούς. Σε συγκεκριμένες περιπτώσεις (natO, 23Na, natSi) ελέγχθηκε και η αξιοπιστία των εξαγόμενων πειραματικών δεδομένων (benchmarking) με χρήση παχέων στόχων γνωστής και ακριβής στοιχειομετρίας. Όλες οι μετρήσεις πραγματοποιήθηκαν στο εργαστήριο του Ινστιτούτου Πυρηνικής και Σωματιδιακής Φυσικής του Ε.Κ.Ε.Φ.Ε. «Δημόκριτος» χρησιμοποιώντας τον επιταχυντή 5.5 MV Tandem. Τα περισσότερα δεδομένα έχουν ήδη παραχωρηθεί στην IBANDL (Ion Beam Analysis Nuclear Data Library) υπό την αιγίδα της Διεθνούς Επιτροπής Ατομικής Ενέργειας, ώστε να αξιοποιηθούν από τη διεθνή επιστημονική κοινότητα τόσο σε προβλήματα βασικής έρευνας όσο και σε τεχνολογικές εφαρμογές ανάλυσης υλικών. Το δεύτερο μέρος της παρούσας διατριβής έγκειται στην συμπλήρωση των πειραματικών δεδομένων της ελαστικής σκέδασης δευτερίων σε φυσικό οξυγόνο με θεωρητικούς υπολογισμούς με σκοπό την επέκταση της υπάρχουσας φαινομενολογικής μελέτης (evaluation) σε υψηλότερες ενέργειες δευτερίων. Το οξυγόνο επιλέχθηκε καθώς αποτελεί το πιο σημαντικό στοιχείο, μεταξύ των μελετώμενων, από άποψη εφαρμογών. Η θεωρητική μελέτη πραγματοποιήθηκε στα πλαίσια της θεωρίας R-matrix, η οποία αποτελεί την καταλληλότερη θεωρητική προσέγγιση για τον υπολογισμό διαφορικών ενεργών διατομών ελαστικών σκεδάσεων συντονισμού. Η θεωρία R-matrix λαμβάνει υπόψιν της την αλληλεπίδραση του προσπίπτοντος ιόντος με τον πυρήνα συνολικά και οι παράμετροι του συγκεκριμένου θεωρητικού μοντέλου προσδιορίζονται με βάση τις πειραματικά προσδιορισμένες τιμές της διαφορικής ενεργού διατομής. Η παρούσα εργασία είναι δομημένη σε 2 αντίστοιχες ενότητες και συμπληρώνεται από το απαραίτητο θεωρητικό πλαίσιο και τις προοπτικές αυτής της μελέτης.