An integrated atmospheric modeling system for the simulation of coupled physical and chemical processes

Abstract

This doctoral work aims at an enhanced understanding of the complex links and feedbacks between natural and anthropogenic pollutants and the radiation-cloud-precipitation cycle in the atmosphere, through direct, semi-direct and indirect interactions. For this scope the development of a proper modelling tool was necessary in order to use it for the coupled simulation of these physical and chemical processes. For this purpose the Regional Atmospheric Modeling System (RAMS) has been extended with gas, aqueous and aerosol phase chemical mechanisms, online photolysis component, biogenic and anthropogenic emissions and a new radiation scheme. The aerosols from the natural and anthropogenic activities have been linked with the radiation and microphysical processes in order to address issues related to their interaction with the radiation budget, cloud properties, precipitation and, consequently, photolytic reaction and chemical processes. The new integrated model is named RAMS/ICLAMS (Regional Atmospheric Modeling System/Integrated Community Limited Area Modeling System). The main results from the application of the model revealed the complex nature of the paths of interaction between the different atmospheric processes. The simulations with and without aerosol impacts showed the contribution of the direct and indirect mechanisms in the atmosphere. Through these mechanisms the alteration of radiation fluxes influences meteorology (temperature, surface fluxes, clouds etc.) and chemistry (photochemical processes, temperature dependent reactions, pollutant advection and diffusion). The effect of aerosols was projected in a linear way on shortwave radiation and a non-linear way on long-wave radiation. Terrestrial upwelling longwave radiation showed a complex daytime behavior, showing both enhancement and attenuation areas. The results indicated that the vertical structure of the dust layer governs the magnitude of feedback on radiation. Sea salt particles also reduce surface shortwave radiation and increase downwelling longwave radiation. The activation of natural particles as CCN causes small changes in radiation fluxes and temperature, however, precipitation is influenced more by the indirect than by the direct and semi-direct effects. The total precipitation of a cloud system is not affected by the presence of the additional CCN but its spatiotemporal characteristics are altered when taking or not taking into account the feedback mechanisms. The inclusion of aerosol radiative effects leads to improved performance of the model regarding both meteorological and air quality parameters.The simulations with the online model gave more accurate results, for ozone and sulphate aerosols, compared to the offline approach (represented by an offline chemical transport model). These results indicate that coupled simulation can add to the accuracy of the model. Apart from the avoidance of interpolation between models (since in the online approach all processes are simulated in the same spatiotemporal configuration), the improvement can be attributed to the online calculation of the photolysis rates.Additionally, the detailed analysis of a characteristic case in the Eastern Mediterranean where both anthropogenic and natural aerosol sources were considered resulted in a model precipitation bias that is half the bias of the non-interactive model. Moreover, the bias is improved in the “natural and anthropogenic” compared to “only natural” simulations. The continuous improvement of the results with the inclusion of the additional information is an indication that a number of physical processes related to the indirect effect are now covered on a more satisfactory way.

Τα σωματίδια, είτε φυσικής είτε ανθρωπογενούς προέλευσης, επηρεάζουν την ακτινοβολία απορροφώντας ή/και σκεδάζοντας μέρος της ηλιακής και γήινης ακτινοβολίας. Αυτός ο μηχανισμός είναι γνωστός ως ‘άμεσος’ μηχανισμός αλληλεπίδρασης. Μέσω αυτής της διαδικασίας επηρεάζεται η θερμοδυναμική κατάσταση της ατμόσφαιρας καθώς και η χωροχρονική κατανομή των νεφών και του υετού. Ενας άλλος μηχανισμός αλληλεπίδρασης των σωματιδίων με τις ατμοσφαιρικές διεργασίες, ονομαζόμενος ‘έμμεσος’ μηχανισμός, δημιουργείται όταν τα σωματίδια πληρούν τις προϋποθέσεις να ενεργοποιηθούν ως πυρήνες συμπύκνωσης (cloud condensation nuclei – CCN) ή παγοποίησης (ice nuclei – IN). Μέσω αυτού του μηχανισμού τα σωματίδια τροποποιούν τις οπτικές ιδιότητες των νεφών καθώς και την χωρική και χρονική κατανομή του παραγόμενου υετού. Οι προαναφερθείσες αλλαγές στα θερμοδυναμικά χαρακτηριστικά της ατμόσφαιρας επηρεάζουν, σε ένα πολύπλοκο κύκλο, την κατανομή των σωματιδίων και αερίων ρύπων σε όλες τις φάσεις παραγωγής, μεταφοράς και εναπόθεσής τους. Επιπλέον, οι αλλαγές στην θερμοκρασιακή κατανομή και τις ροές ακτινοβολίας τροποποιούν τους ρυθμούς χημικών αντιδράσεων καθώς και τους φωτοχημικούς συντελεστές. Ως αποτέλεσμα αυτών των επιδράσεων, οι συγκεντρώσεις αερίων ρύπων (όπως του όζοντος) εμφανίζουν διαφορές που εξαρτώνται από μια σειρά παραμέτρων, μετεωρολογικής και χημικής φύσεως. Οι φυσικές και χημικές διεργασίες στην ατμόσφαιρα, ιστορικά, προσομοιώνονται με ξεχωριστά μοντέλα. Με αυτή την προσέγγιση, παρά την υπολογιστικά ελκυστική απόδοσή της, υπάρχουν ασυνέπειες στην περιγραφή των πεδίων (όταν η πληροφορία ανταλλάσσεται από το ένα μοντέλο στο άλλο) καθώς τα μοντέλα αυτά χρησιμοποιούν διαφορετικές χρονικές και χωρικές αναλύσεις και διαφορετικά συστήματα συντεταγμένων. Επιπλέον, η ξεχωριστή ανάλυση των διεργασιών δεν αφήνει χώρο για την -διπλής κατεύθυνσης- ανταλλαγή πληροφορίας (two way interaction) ώστε να μπορούν να περιγραφούν οι αλληλεπιδράσεις μεταξύ τους.Με την ενίσχυση των αποδείξεων πως αυτές οι αλληλεπιδράσεις παίζουν σημαντικό ρόλο σε εφαρμογές ποικίλης χρονικής διακύμανσης (από τοπικές προβλέψεις καιρού έως εφαρμογές κλιματικής αλλαγής), όπως αυτές κατεγράφησαν σε ειδικές εκθέσεις από την Διεθνή Επιτροπή για την Κλιματική Αλλαγή, η επιστημονική κοινότητα επικέντρωσε τις προσπάθειές της στη δημιουργία μοντέλων που συμπεριλαμβάνουν στο μέγιστο δυνατό βαθμό αυτές τις αλληλεπιδράσεις. Η εργασία αυτή είναι μέρος της ‘αλλαγής κατεύθυνσης’ προς την νέα επιστημονική έννοια της ‘Πρόβλεψης Χημικού Καιρού’ όπως ονομάστηκε από ειδικούς του χώρου. Το αντικείμενο αυτής της διατριβής είναι η προσθήκη νέων και η βελτίωση υφιστάμενων μηχανισμών και δυνατοτήτων στο αριθμητικό μοντέλο RAMS όπως αυτό έχει τροποποιηθεί από την Ομάδα Ατμοσφαιρικών Μοντέλων και Πρόγνωσης Καιρού (Ο.Α.Μ.Π.Κ.) του ΕΚΠΑ, με σκοπό να χρησιμοποιηθεί για την μελέτη των αλυσιδωτών αντιδράσεων των μηχανισμών στην ατμόσφαιρα. Το RAMS χρησιμοποιήθηκε ως πυρήνας της ανάπτυξης του ολοκληρωμένου αριθμητικού συστήματος λόγω του αναλυτικού μικροφυσικού σχήματος που περιέχει που δύναται να παίζει σημαντικό ρόλο στην ικανοποιητική προσομοίωση του ατμοσφαιρικού κύκλου του νερού. Oι σχετικές τροποποιήσεις που αφορούν τον άμεσο υπολογισμό (explicit calculation) των πυρήνων συμπύκνωσης και παγοποίησης στην ατμόσφαιρα πραγματοποιήθηκαν στα πλαίσια της προηγηθείσας διδακτορικής διατριβής του κυρίου Σταύρου Σολωμού. Το RAMS είναι ένα μοντέλο με δυνατότητες εμφώλευσης (nesting) που έχει χρησιμοποιηθεί από την Ο.Α.Μ.Π.Κ, καθώς και άλλες διεθνείς ομάδες, και έχει ελεχθεί ως προς την απόδοσή του σε ποικίλα ατμοσφαιρικά φαινόμενα. Το RAMS επεκτάθηκε στα πλαίσια αυτής της διατριβής με σχήματα χημείας αέριας, υγρής και στερεής φάσης και ατμοσφαιρικού κύκλου φυσικών σωματιδίων (σκόνης και αλατιού). Ο υπολογισμός ρυθμών φωτόλυσης, που καθορίζουν σε μεγάλο βαθμό τα επίπεδα ρύπανσης, ενσωματώθηκε στο μοντέλο ώστε να πραγματοποιηθεί άμεσα (online). To νέο σύστημα εμπλουτίστηκε με την ενσωμάτωση ενός νέου σχήματος ακτινοβολίας, το Rapid Radiative Transfer Model (RRTM), που περιέχει μια λεπτομερέστερη κατανομή μήκους κύματος της ακτινοβολίας σε σχέση με το προϋπάρχον σχήμα (Ηarrington, 1997). Η λεπτομερέστερη κατανομή είναι σημαντική για τον ακριβέστερο υπολογισμό των ρυθμών φωτόλυσης. Οι σημαντικότερες βελτιώσεις του μοντέλου που πραγματοποιήθηκαν στα πλαίσια αυτής της διατριβής, οι νέες δυνατότητες, καθώς και οι αλληλεπιδράσεις που λαμβάνονται υπόψη αριθμούνται ως εξής: 1.Ενσωμάτωση του υπολογισμού των φωτολυτικών ρυθμών ο οποίος έγινε απευθείας στο σχήμα ακτινοβολίας και λαμβάνει υπόψη την επίδραση νεφών και ρύπων στο ισοζύγιό της.2.Ενσωμάτωση της αέριας χημείας βασιζόμενη στο σχήμα SAPRC99, της χημείας υγρής και στερεής φάσης και για ανόργανες και για οργανικές ενώσεις.3.Επίδραση των φυσικών (σκόνη, αλάτι) και ανθρωπογενών (sulfates, nitrates) σωματιδίων στη -μικρού και μεγάλου μήκος κύματος- ακτινοβολία. Η επίδραση των υδροφιλικών σωματιδίων (αλάτι) λαμβάνει υπόψη και την υγρασία της ατμόσφαιρας, πέρα του μεγέθους των σωματιδίων που λαμβάνεται υπόψη για όλα τα προαναφερθέντα σωματίδια.4.Ενεργοποίηση των ανθρωπογενών σωματιδίων ως πυρήνες συμπύκνωσης (sulfates) επιπλέον των φυσικών σωματιδίων (σκόνη και αλάτι).5.Χρήση βιογενών εκπομπών από παραμετροποίηση από το μοντέλο (online), συμπεριλαμβανομένης και της δυνατότητας χρήσης διαφόρων θερμοκρασιών στο σχήμα παραμετροποίησης. Η χρήση διαφόρων δεδομένων εκπομπών, χρησιμοποιήθηκε ως ένα εργαλείο ελέγχου της ευαισθησίας του μοντέλου. Ειδικότερα ερευνήθηκε η επίδραση εκπομπών από την πολιτική αεροπορία λόγω της σημαντικής αύξησης αυτής της ανθρωπογενούς δραστηριότητας και της ιδιαιτερότητας των εκπομπών της (εκπομπές κυρίως στην μέση και ανώτερη τροπόσφαιρα).Το μοντέλο ονομάστηκε RAMS/ICLAMS (Regional Atmospheric Modeling System/Ιntegrated Community Limited Area Modeling System) και συμπεριλαμβάνεται επίσημα στην λίστα των state-of-the-art ολοκληρωμένων συστημάτων προσομοίωσης του COST action “Enhancing Meso-scale Meteorological Modelling Capabilities for Air Pollution and Dispersion Applications” (ES1004).Το ολοκληρωμένο σύστημα χρησιμοποιήθηκε ως εργαλείο για την ανάλυση των άμεσων και έμμεσων επιδράσεων των αερολυμάτων. Tο μοντέλο εφαρμόστηκε σε περιπτώσεις αυξημένων συγκεντρώσεων φυσικών και ανθρωπογενών σωματιδίων και μελετήθηκε η επίδρασή τους πάνω στο ισοζύγιο της ακτινοβολίας, την θερμοδυναμική της ατμόσφαιρας, την κατανομή νεφών και υετού, καθώς και τη συνεπαγόμενη επίδραση των θερμοδυναμικών αλλαγών στη κατανομή των σωματιδίων και τις συγκεντρώσεις του όζοντος.