Φωτοηλεκτρονιακή φασματοσκοπική μελέτη ατομικών διαδικασιών αυτοϊονισμού

Abstract

The purpose of this Phd is the study of the ionization channels (concerning mainly the case of single ionization and secondly the case of double ionization) during the multiphoton ionization of mp2 1S0 autonizing states of the earth Alkali [m=3 for Mg, m=5 for Sr]. The mp2 1S0 states lie above the first ionization threshold, they show important electron- electron correlation and the time of their autoionization decay is small (≈10 fs). The excitation of these states is studied with the use of two-and four-photon ionization, in both cases coming from the same laser. The phenomena stemming from this excitation are probed mainly with the use of electron energy analysis and the photoelectron angular distributions. The first study concerns the interaction of the atoms with ns laser pulses. For the confirmation of our photoelectron angular distribution techniques, initially we studied the two-photon ionization of the 3p2 1S0 state of Mg and the results were compared with published theoretical and experimental works. For the case of four-photon excitation of mp2 1S0 states the study is concentrated on the coupling with other bound and autoionizing states and the phenomena stemming from this correlation (Rabi splitting of autoionizing states and absorption of additional number of photons in the bare continuum even with small laser intensities) Because of the fact that the wavelength of the four photon excitation of the 5p2 1S0 state of Sr (735 nm) is close to the wavelength of the laser Titanium-Sapphire of the Laser Centre of University of Ioannina and Institute lumière Matière, Université Claude Bernard Lyon 1 we also studied the effect of the laser pulse duration during the interaction of very short laser pulses (fs) with Sr atoms. These pulses have almost three orders of magnitude higher laser intensity than the ns laser pulses used in the previous study. The basic conclusion of this study is the dominance of the electron- electron correlation for laser intensities up to ~1012 W∙cm-2 regardless of the pulse duration.

Αντικείμενο της παρούσας διατριβής αποτελεί η μελέτη των διαύλων (καναλιών) ιονισμού (κυρίως του απλού ιονισμού και δευτερευόντως του διπλού ιονισμού) κατά την πολυφωτονική διέγερση των αυτοϊονιζόμενων ατομικών καταστάσεων mp2 1S0 των Αλκαλικών Γαιών [m=3 για Mg, m=5 για Sr]. Οι καταστάσεις mp2 1S0 βρίσκονται λίγο υψηλότερα από το πρώτο κατώφλι ιονισμού, παρουσιάζουν έντονη ηλεκτρονιακή συσχέτιση και αυτοϊονίζονται πολύ γρήγορα στα διαθέσιμα συνεχή (≈10 fs). Η διέγερση των παραπάνω καταστάσεων μελετήθηκε είτε με δυο είτε με τέσσερα φωτόνια, και στις δύο περιπτώσεις προερχόμενα από την ίδια δέσμη laser. Η διερεύνηση των φαινομένων που επάγονται από τη διέγερση αυτή βασίστηκε κυρίως στην ανάλυση της ενέργειας των εκπεμπόμενων ηλεκτρονίων και στην καταγραφή των γωνιακών τους κατανομών.Αρχικά μελετήθηκε η αλληλεπίδραση των ατόμων με παλμούς laser χρονικής διάρκειας μερικών ns. Για την επιβεβαίωση της εγκυρότητας των γωνιακών κατανομών των φωτοηλεκτρονίων που καταγράψαμε, αρχικά μελετήθηκε διφωτονικός ιονισμός των της κατάστασης 3p2 1S0 του Mg και τα αποτελέσματα συγκρίθηκαν επιτυχώς με προϋπάρχουσες πειραματικές και θεωρητικές εργασίες. Τα αποτελέσματα αυτά, όπως και τα αντίστοιχα του διφωτονικού ιονισμού μέσω της κατάστασης 5p2 1S0 του Sr (για τα οποία δεν υπάρχει διαθέσιμη βιβλιογραφία, όσον αφορά στις γωνιακές κατανομές), χρησιμοποιήθηκαν ως βάση σύγκρισης με τα δεδομένα των τετραφωτονικών διεγέρσεων. Στις τελευταίες, η μελέτη επικεντρώθηκε στην ισχυρή μονοφωτονική σύζευξη των καταστάσεων mp2 1S0 με άλλες δέσμιες και αυτοϊονιζόμενες καταστάσεις και φαινόμενα που επάγονται από τη σύζευξη αυτή (κυρίως διαχωρισμό Rabi αυτοιονιζομένων καταστάσεων και απορρόφηση περαιτέρω αριθμού φωτονίων στο συνεχές ακόμα και με χαμηλή ένταση laser). Τέλος, λόγω του ότι το μήκος κύματος της τετραφωτονικής διέγερσης της κατάστασης 5p2 1S0 του Sr (735 nm) είναι σχετικά κοντά σε αυτό του laser Titanium-Sapphire, του Κέντρου Laser του Πανεπιστημίου Ιωαννίνων, αλλά και του Ιnstitute Lumière Matière του Πανεπιστημίου της Λυών με το οποίο συνεργαζόμαστε, μελετήθηκε επίσης ο ρόλος της χρονικής διάρκειας του παλμού laser στην αλληλεπίδραση με τα άτομα του Sr, χρησιμοποιώντας υπερβραχείς παλμούς laser διάρκειας μερικών δεκάδων fs. Οι παλμοί αυτοί είχαν ένταση έως και τρείς τάξεις μεγέθους μεγαλύτερες από τις διαθέσιμες με το laser διάρκειας παλμών μερικών ns. Το βασικό συμπέρασμα της μελέτης αυτής είναι ότι για εντάσεις μέχρι και ~1012 W∙cm-2, η ηλεκτρονιακή συσχέτιση επικρατεί της αλληλεπίδρασης «ενός οπτικώς ενεργού ηλεκτρονίου», ανεξάρτητα της διάρκειας του παλμού.