Επίδραση των ελαστικών τάσεων επιταξίας στο μηχανισμό της μαγνητικής πόλωσης ανταλλαγής της πολυστρωματικής δομής [La2/3Ca1/3MnO3/La1/3Ca2/3MnO3]15

Abstract

The exchange bias (EB) phenomenon has received considerable attention because of its important applications in magnetic storage devices. Of particular interest are the EB properties of colossal magnetoresistance (CMR) compositionally modulated structures consisting of antiferromagnetic (AF) and ferromagnetic (FM) (La,Ca)MnO3 layers because manganites are strongly correlated electron systems, in which the magnetic, electronic and crystal structures interact strongly with each other. Complementary x-ray synchrotron radiation diffraction (XRD) and resonant scattering (RXS) measurements were performed at the Mn K-edge between 10 and 300 K in order to analyze the effect of epitaxial strain and tetragonal lattice distortions on the exchange bias (EB) mechanism observed in [La2/3Ca1/3MnO3(FM)/La1/3Ca2/3MnO3(AF)]15 multilayers below a blocking temperature, TB, of 80 K. XRD measurements showed that the c/a axial ratio, an indication of the tetragonal lattice distortion in pseudocubic lattice settings, reaches its maximum at the onset of the EB effect and the corresponding structural correlation length varies substantially at the onset of TB. The in-plane lattice parameter a at TB is close to the bulk lattice parameters of the AF layers, thus indicating that the EB effect is related with the accommodation of strain inside the FM and AF layers. RXS measurements revealed that such anisotropic lattice strains force the MnO6 octahedral sites into a ferrodistortive (FD) alignment, where the FD supercell coincides with the unit cell of the crystalline lattice. The RXS intensity difference signal exhibits a main-edge feature and a post-edge feature at 6.57 keV that scales linearly with temperature and the c/a ratio up to 80 K. The disappearance of the post-edge feature above 80 K(=TB) may signify a rearrangement of Mn-O-Mn bonding angles due to strain-driven effects at the FM/AF interfaces, inducing disorder in FD octahedral tilt ordering which may pin the local distortions below the TB.

Το φαινόμενο της μαγνητικής πόλωσης ανταλλαγής (exchange bias, EB) έχει προσελκύσει το επιστημονικό ενδιαφέρον εξαιτίας των σημαντικών εφαρμογών σε διατάξεις μαγνητικής αποθήκευσης πληροφορίας. Ιδιαίτερο ενδιαφέρον εμφανίζουν οι ΕΒ ιδιότητες των πολυστρωματικών φιλμ με σύσταση [La2/3Ca1/3MnO3(FM)/La1/3Ca2/3MnO3(AF)]15, που αποτελούνται από αντισιδηρομαγνητικά, La1/3Ca2/3MnO3 (AF), και σιδηρομαγνητικά, La2/3Ca1/3MnO3 (FM), στρώματα επειδή αυτή η κατηγορία ενώσεων ανήκει στα ισχυρώς συσχετιζόμενα ηλεκτρονικά συστήματα (strongly correlated electronic systems), όπου οι μαγνητικές-, ηλεκτρονικές-, και κρυσταλλικές-δομές αλληλεπιδρούν ισχυρά μεταξύ τους. Στην παρούσα διατριβή χρησιμοποιήθηκαν μετρήσεις περίθλασης και σκέδασης συντονισμού ακτίνων-Χ στην Κ-ακμή του Mn για την μελέτη της επίδρασης των ελαστικών τάσεων επιταξίας στο μηχανισμό της μαγνητικής πόλωσης ανταλλαγής της πολυστρωματικής δομής [La2/3Ca1/3MnO3/La1/3Ca2/3MnO3]15 που εμφανίζεται κάτω από την θερμοκρασία εμπλοκής ΤΒ?80 Κ. Οι μετρήσεις περίθλασης ακτίνων-Χ έδειξαν ότι ο λόγος c/a, που αποτελεί το μέτρο της τετραγωνικής πλεγματικής παραμόρφωσης της ψευδοκυβικής δομής, φθάνει στην μέγιστη τιμή της, και ότι το μήκος συσχετίσεως εντός των (101) και (102) κρυσταλλογραφικών επιπέδων μεταβάλλεται σημαντικά κοντά στην ΤΒ. Αυτό το φαινόμενο οφείλεται στο γεγονός ότι στην ΤΒ η ψευδοκυβική πλεγματική σταθερά aML του φιλμ προσεγγίζει την τιμή της ψευδοκυβικής πλεγματικής σταθερά της ένωσης La1/3Ca2/3MnO3 από την οποία αποτελούνται τόσο το ενδιάμεσο στρώμα (buffer layer) όσο και τα AF στρώματα, αποδεικνύοντας έτσι ότι το EB φαινόμενο σχετίζεται με την εξισορρόπηση των επιταξιακών τάσεων εντός των AF και FM στρωμάτων. Οι μετρήσεις σκέδασης συντονισμού ακτίνων-Χ (RXS) αποκαλύπτουν ότι οι επιταξιακές τάσεις εξωθούν τα πολύεδρα MnO6 σε σιδηροπαραμορφωτική (ferrodistortive, FD) ευθυγράμμιση, όπου η FD υπερκυψελίδα συμπίπτει με την μοναδιαία κυψελίδα της κρυσταλλικής δομής. Εφαρμογή της τεχνικής συμβολής στα RXS φάσματα αποκαλύπτει μια κορυφή συντονισμού από την κύρια ακμή απορρόφησης των ιόντων Mn στα ~6.555 keV και μια, μικρότερης έντασης, δευτερεύουσα κορυφή συντονισμού στα ~6.55 keV, του οποίου η ενεργειακή μετατόπιση ελαττώνεται γραμμικά με την θερμοκρασία και το λόγο c/a μέχρι τους 80 Κ. Η εξαφάνιση της δευτερεύουσας κορυφής πάνω από τους 80 Κ(?ΤΒ) μπορεί να σχετίζεται με κάποια αναδιάταξη των γωνιών που σχηματίζουν οι δεσμοί Mn-O-Mn εξαιτίας της εξισορρόπησης των επιταξιακών τάσεων στις FM/AF διεπιφάνειες κάτω από 80 Κ.