Theoretical and computational study of thin film flows over compliant substrates

Abstract

Droplet evaporation on solid substrates is a complex multiphase phenomenon involving coupled mass, momentum, and heat transfer processes, together with interfacial effects. Understanding and controlling evaporation dynamics is essential in applications such as inkjet printing, surface coating, micro- and nanofabrication, and biomedical technologies. Although droplet evaporation on rigid substrates has been extensively investigated, the corresponding behavior on compliant or viscoelastic substrates remains poorly understood. The objective of this thesis is to investigate the influence of substrate compliance and viscoelasticity on droplet evaporation dynamics and particle deposition patterns. To this end, a comprehensive theoretical and computational framework based on lubrication theory is developed. Substrate deformation is described using the linear Kelvin-Voigt viscoelastic model, while evaporation is modeled as a diffusion-limited process using a two-sided evaporation model that explicitly accounts for the vapor phase. The contact-line singularity is regularized through the introduction of a precursor film. Thermocapillary stresses and the dependence of material properties on temperature and particle concentration are also incorporated where appropriate. The first part of the study examines the evaporation of pure droplets on compliant substrates. The results show that decreasing the substrate shear modulus or increasing the substrate thickness enhances substrate deformation and promotes the formation of wetting ridges, leading to constant contact radius (CCR) evaporation, whereas rigid or thin substrates favor constant contact angle (CCA) evaporation. In multiple-droplet systems, interactions mediated by both the vapor concentration field and substrate deformation produce attraction, repulsion, coalescence, and spontaneous symmetry breaking. Thermocapillary stresses are also found to significantly influence these interaction regimes. The analysis is then extended to particle-laden droplets. Substrate compliance strongly affects particle deposition by enhancing the coffee-ring effect and promoting asymmetric particle distributions. In addition, an oscillatory contact-line instability is identified, resulting from the coupling between capillary, elastic, and osmotic forces. To efficiently simulate three-dimensional configurations, an adaptive mesh refinement strategy based on interface curvature is developed, providing accurate resolution of capillary phenomena with substantially reduced computational cost. Finally, a semi-analytical model for vapor diffusion is proposed by coupling a numerical solution in the near field with an analytical solution in the far field. The model significantly reduces computational cost while maintaining high accuracy in predicting evaporation fluxes and interface evolution. Its application to multiple-droplet systems highlights the importance of long-range vapor-mediated interactions, including diffusion shielding, liquid bridge formation, and multi-stage evaporation dynamics. Overall, this thesis advances the quantitative understanding of droplet evaporation on compliant viscoelastic substrates by elucidating the coupling between fluid mechanics, heat and mass transfer, and substrate mechanics. The developed computational framework provides an efficient and versatile tool for investigating complex multiphysics problems. The main limitations arise from the assumptions of lubrication theory, the linear Kelvin-Voigt constitutive model, and the simplified description of particle interactions. Future work will focus on fully three-dimensional simulations, more advanced constitutive models, and experimental validation of the proposed theoretical predictions.

Η εξάτμιση σταγονιδίων σε στερεά υποστρώματα αποτελεί ένα σύνθετο πολυφασικό φαινόμενο, στο οποίο αλληλεπιδρούν μηχανισμοί μεταφοράς μάζας, ορμής και θερμότητας, καθώς και διεπιφανειακά φαινόμενα. Η κατανόηση και ο έλεγχος της δυναμικής της εξάτμισης είναι ιδιαίτερα σημαντικά σε εφαρμογές όπως η εκτύπωση τύπου inkjet, η επικάλυψη επιφανειών, οι τεχνολογίες μικρο- και νανοκατασκευής και οι βιοϊατρικές διατάξεις. Παρά τη σημαντική πρόοδο στη μελέτη της εξάτμισης σε άκαμπτα υποστρώματα, η αντίστοιχη συμπεριφορά σε παραμορφώσιμα ή ιξωδοελαστικά υποστρώματα παραμένει ανεπαρκώς κατανοητή. Αντικείμενο της παρούσας διατριβής είναι η διερεύνηση της επίδρασης της παραμορφωσιμότητας και της ιξωδοελαστικής συμπεριφοράς μαλακών υποστρωμάτων στη δυναμική της εξάτμισης σταγονιδίων και στο σχηματισμό εναποθέσεων σωματιδίων. Για το σκοπό αυτό αναπτύχθηκε ολοκληρωμένο θεωρητικό και υπολογιστικό πλαίσιο βασισμένο στη θεωρία λεπτών υμενίων. Η παραμόρφωση του υποστρώματος περιγράφεται με το γραμμικό μοντέλο Kelvin–Voigt, ενώ η εξάτμιση θεωρείται διεργασία ελεγχόμενη από τη διάχυση μέσω αμφίπλευρου μοντέλου. Η ιδιομορφία της γραμμής επαφής αντιμετωπίζεται με την εισαγωγή πρόδρομου υμενίου, ενώ λαμβάνονται επίσης υπόψη θερμοτριχοειδείς τάσεις και η εξάρτηση των φυσικών ιδιοτήτων από τη θερμοκρασία και τη συγκέντρωση. Αρχικά, μελετάται η δυναμική καθαρών σταγονιδίων σε παραμορφώσιμα υποστρώματα. Τα αποτελέσματα δείχνουν ότι η μείωση του μέτρου διάτμησης ή η αύξηση του πάχους του υποστρώματος ενισχύει την παραμόρφωση και το σχηματισμό προεξοχών διαβροχής, οδηγώντας σε καθεστώτα σταθερής ακτίνας επαφής (CCR), ενώ σε άκαμπτα ή λεπτά υποστρώματα επικρατεί καθεστώς σταθερής γωνίας επαφής (CCA). Στην περίπτωση πολλαπλών σταγονιδίων, η αλληλεπίδραση μέσω του πεδίου ατμών και της ελαστικής παραμόρφωσης οδηγεί σε φαινόμενα έλξης, άπωσης, συνένωσης και αυθόρμητης διάσπασης συμμετρίας, ενώ οι θερμοτριχοειδείς τάσεις επηρεάζουν σημαντικά τη δυναμική του συστήματος. Στη συνέχεια, εξετάζονται σταγονίδια που περιέχουν σωματίδια. Η παραμορφωσιμότητα του υποστρώματος επηρεάζει έντονα τα πρότυπα εναπόθεσης, ενισχύοντας το φαινόμενο coffee-ring και προκαλώντας ασύμμετρες κατανομές σωματιδίων. Επιπλέον, εντοπίζεται αστάθεια της γραμμής επαφής με ταλαντωτική κίνηση του σταγονιδίου, η οποία προκύπτει από τη σύζευξη τριχοειδών, ελαστικών και ωσμωτικών φαινομένων. Για την προσομοίωση τρισδιάστατων προβλημάτων αναπτύχθηκε αριθμητικό σχήμα προσαρμοζόμενης διακριτοποίησης πλέγματος, το οποίο επιτυγχάνει υψηλή ακρίβεια με σημαντικά μειωμένο υπολογιστικό κόστος. Τέλος, αναπτύχθηκε ημι-αναλυτικό μοντέλο για την περιγραφή της διάχυσης του ατμού, το οποίο συνδυάζει αριθμητική επίλυση στο εγγύς πεδίο με αναλυτική λύση στο απομακρυσμένο πεδίο. Το μοντέλο αυτό μειώνει σημαντικά το υπολογιστικό κόστος διατηρώντας υψηλή ακρίβεια, καθώς επίσης αναδεικνύει τη σημασία των αλληλεπιδράσεων μέσω του πεδίου ατμών, το σχηματισμό γεφυρών υγρού και την εξάτμιση σε διακριτά στάδια. Συνολικά, η διατριβή συμβάλλει στην ποσοτική κατανόηση της εξάτμισης σταγονιδίων σε ιξωδοελαστικά υποστρώματα και παρέχει ένα ευέλικτο υπολογιστικό πλαίσιο για τη μελέτη σύνθετων προβλημάτων. Οι βασικοί περιορισμοί σχετίζονται με την εφαρμογή της θεωρίας λεπτών υμενίων, τη χρήση του γραμμικού μοντέλου Kelvin–Voigt και την απλουστευμένη περιγραφή των σωματιδίων. Μελλοντική εργασία περιλαμβάνει την ανάπτυξη πλήρως τρισδιάστατων μοντέλων, την ενσωμάτωση πιο σύνθετων μοντέλων υλικών και την πειραματική επικύρωση των αποτελεσμάτων.