Advanced modeling of short and ultrashort laser irradiation of metals in micro-nano down to sub-atomic scale

Abstract

This PhD thesis focuses on modeling the interaction of short and ultrashort laser pulses with metals, progressively examining three key physical processes: energy transfer and material ejection at the micro- and nanoscale, plasma formation and expansion, and ultimately, laser-driven particle acceleration at the sub-atomic scale. These three stages – heat transfer, hydrodynamics and electromagnetism – when combined in pairs, can simulate a range of micro-/nano-manufacturing and nonconventional processing techniques. Specifically, the combination of the heat transfer and hydrodynamic models allows for the simulation of thermal diffusion and ablation dynamics during micro-cutting, while the coupling of hydrodynamics and electromagnetism simulates the initial phases (plasma formation and expansion) of pulsed laser deposition (PLD). In PLD, intense laser pulses irradiate a solid target, producing a plasma plume whose ejected species condense on a substrate to form functional thin films. The integration of all three models into a single, unified simulation framework enables the modeling of laser-driven particle accelerators, representing an advanced application at the cutting edge of today’s manufacturing technologies. These accelerators utilize ultra-intense laser pulses to accelerate charged particles within a plasma environment and serve as an advanced tool for atomic and close-to-atomic scale manufacturing (ACSM). This domain includes processes such as ion implantation, defect engineering, irradiation-assisted nanostructuring, etc., where ultra-precise control over energy delivery and spatial resolution is required – capabilities that conventional tooling struggles to achieve. While laser-driven particle accelerators have been explored for various applications, this thesis centers on their role as transformative tools in ACSM. Their ability to deliver high-energy, high-resolution beams offers a breakthrough solution to one of the central limitations in the field: the inadequacy and inefficiency of current tools to process matter with atomic-scale precision. The unified model developed herein provides a foundational simulation framework to support the design, optimization and deployment of these next-generation manufacturing tools. To study these phenomena, here an open-source computational model is developed as part of this doctoral research, simulating the interaction mechanism of short and ultrashort laser pulses with metallic targets. The model includes laser sources that span the full range of energy densities – from low to high – and incorporates the physical processes that govern heat transfer, hydrodynamic and electromagnetic effects. This enables precise modeling of the entire laser-driven acceleration mechanism and allows the model to be adapted for various ACSM applications. Furthermore, the model has been validated both in its individual components (heat transfer, hydrodynamic and electromagnetic models) and as a whole, through comparison with experimental data from the following laser facilities: TITAN/Jupiter Laser Facility – Lawrence Livermore National Laboratory, TPW/Texas Petawatt Laser Facility – University of Texas at Austin, OMEGA EP/Laboratory for Laser Energetics – University of Rochester, ORION/Orion Laser Facility – Atomic Weapons Establishment (AWE). Simultaneously, the model’s capabilities for predictive modeling and optimization are being tested using experimental data from the laser facility:L4f ATON laser/Extreme Light Infrastructure (ELI Beamlines) – Extreme Light Infrastructure European Research Infrastructure Consortium (ELI ERIC). In this thesis, the full open-source code is presented, so this dissertation can also serve as documentation for the open-source model, offering a valuable tool for the researchc ommunity studying laser-matter interactions. The model is given here in Appendix B. The source code presented in Appendix B is released under the GNU General Public License version 3 (GPLv3). See the license notice and full text included in section B.4 of Appendix B. If you use this code in your research, please cite it according to this thesis as follows: Alexopoulou, V. Advanced modeling of short and ultrashort laser irradiation of metals in micro-nano down to sub-atomic scale. PhD thesis. National Technical University of Athens, 2025. Additionally, the computational and theoretical analyses resulting from this research have been published in three peer-reviewed scientific papers, with a fourth currently under review.

Η παρούσα διδακτορική διατριβή πραγματεύεται την ανάπτυξη ενός καινοτόμου,ολοκληρωμένου υπολογιστικού πλαισίου για τη μοντελοποίηση των αλληλεπιδράσεων βραχέων και υπερβραχέων παλμών λέιζερ με μέταλλα. Οι συγκεκριμένες αλληλεπιδράσεις χαρακτηρίζονται από έντονες φυσικές διεργασίες εκτός θερμοδυναμικής ισορροπίας, οι οποίες εξελίσσονται σε εξαιρετικά σύντομες χρονικές κλίμακες – φεμτοδευτερόλεπτα (femtoseconds) έως νανοδευτερόλεπτα (nanoseconds)– και σε ένα ευρύ φάσμα ενεργειακών πυκνοτήτων του λέιζερ. Η ερευνητική συμβολήτης διατριβής έγκειται στην ενιαία προσέγγιση της θερμικής, υδροδυναμικής και ηλεκτρομαγνητικής συμπεριφοράς του υλικού υπό την επίδραση των παλμών λέιζερ, μέσω μιας ενιαίας υπολογιστικής πλατφόρμας ανοικτού κώδικα. Όταν ένας παλμός λέιζερ προσπίπτει σε μεταλλική επιφάνεια, η ενέργειά του απορροφάται κυρίως από τα ηλεκτρόνια του μετάλλου. Τα ηλεκτρόνια αρχίζουν να ταλαντώνονται και μεταφέρουν ενέργεια στο πλέγμα μέσω συγκρούσεων, σε χρονικές κλίμακες της τάξης των πικοδευτερολέπτων (picoseconds). Η ενέργεια στη συνέχεια διαχέεται μέσω του πλέγματος σε χρονικές κλίμακες νανοδευτερολέπτων. Όταν η διάρκεια του παλμού είναι μικρότερη από τους χρόνους που απαιτούνται για την αποκατάσταση θερμοδυναμικής ισορροπίας μεταξύ ηλεκτρονίων και πλέγματος, η περιγραφή των φαινομένων θερμικής διάχυσης γίνεται μέσω μοντέλου δύο θερμοκρασιών, στο οποίο οι θερμοκρασίες των ηλεκτρονίων και του πλέγματος υπολογίζονται ξεχωριστά. Καθώς η ένταση του λέιζερ αυξάνεται ξεκινά και η αποβολή υλικού. Επειδή στην περίπτωση των βραχέων και υπερβραχέων παλμών, η διάχυση της θερμότητας γίνεται με μηχανισμούς εκτός θερμοδυναμικής ισορροπίας είναι αναμενόμενο ότι και οι μηχανισμοί αποβολής υλικού θα πραγματοποιούνται εκτός θερμοδυναμικής ισορροπίας. Τέτοιοι μηχανισμοί είναι η εκρηκτική εξάτμιση (explosive boiling), ο κατακερματισμός σε υπερκρίσιμες θερμοκρασίες (fragmentation) και η θραύση λόγω μηχανικής αστοχίας του υλικού (spallation). Ο εκρηκτικός χαρακτήρας των παραπάνω μηχανισμών αποβολής υλικού απαιτεί προσομοίωση με χρήση υδροδυναμικού μοντέλου. Σε ακόμα υψηλότερες εντάσεις, το υλικό ιονίζεται πλήρως, σχηματίζοντας πλάσμα, όπου ηλεκτρόνια και ιόντα διαχωρίζονται και δημιουργούν ισχυρά ηλεκτρομαγνητικά πεδία. Αυτά τα πεδία χρειάζονται εξειδικευμένη ηλεκτρομαγνητική μοντελοποίηση γιατην ακριβή τους περιγραφή. Παρόλο που στη διεθνή βιβλιογραφία έχουν αναπτυχθεί μοντέλα για κάθε μία από τις παραπάνω φυσικές διεργασίες, το κάθε μοντέλο έχει περιορισμένη περιοχή εγκυρότητας. Τα μοντέλα μεταφοράς θερμότητας (κυρίως τα μοντέλο δύο θερμοκρασιών) είναι ευρέως διαδεδομένα λόγω της απλότητάς τους και των χαμηλών υπολογιστικών απαιτήσεων, αλλά περιορίζονται στην προσομοίωση φαινομένων κάτω από το όριο αποβολής υλικού ή χρησιμοποιούν εμπειρικές σχέσεις χαμηλής ακρίβειας για την προσομοίωση της αποβολής υλικού σε συνθήκες μέσης ενεργειακής πυκνότητας. Αντίστοιχα, τα υδροδυναμικά μοντέλα αποδίδουν πολύ καλά σε καθεστώτα όπου το πλάσμα μπορεί να θεωρηθεί ψευδο-ουδέτερο (quasi-neutral), όπως συμβαίνει για μέτριες εντάσεις λέιζερ. Ωστόσο, αποτυγχάνουν να περιγράψουν τον ισχυρό διαχωρισμό φορτίου που παρατηρείται σε πολύ υψηλές εντάσεις, όπου η υπόθεση της ψευδο-ουδετερότητας δεν ισχύει πλέον. Τέλος, τα ηλεκτρομαγνητικά μοντέλα που υπάρχουν στη βιβλιογραφία βασίζονται συχνά σε υπεραπλουστεύσεις, αγνοώντας βασικά φαινόμενα, και/ή χρησιμοποιούν εμπειρικά δεδομένα από άλλα μοντέλα σαν αρχικές συνθήκες χωρίς να επιλύουν με ακρίβεια όλα τα φαινόμενα που λαμβάνουν χώρα. Έτσι, παρουσιάζουν συχνά σφάλματα άνω του 80–90%. Για την επίλυση αυτών των περιορισμών, στην παρούσα διατριβή αναπτύχθηκε και παρουσιάζεται ένα ενιαίο υπολογιστικό εργαλείο ανοικτού κώδικα, το οποίο συνδυάζει τρία μοντέλα – ένα μοντέλο μεταφοράς θερμότητας, ένα υδροδυναμικό μοντέλο καιένα ηλεκτρομαγνητικό μοντέλο. Καθένα μοντέλο μπορεί μεν να χρησιμοποιηθεί αυτοτελώς, όμως η σπουδαιότερη δυνατότητα του παρόντος κώδικα έγκειται όταν τα μοντέλα αυτά συνδυάζονται δυναμικά. Για παράδειγμα μέσω της σύζευξης του θερμικού και του υδροδυναμικού μοντέλου, προσομοιώνονται με πολύ μεγάλη η ακρίβεια η διάχυση της θερμότητας καιη αποβολή υλικού που λαμβάνουν χώρα κατά τη διάρκεια μικροκοπών. Επιπλέον, μετη σύζευξη του υδροδυναμικού και του ηλεκτρομαγνητικού μοντέλου προσομοιώνεταιμε ακρίβεια ο σχηματισμός και η επέκταση του πλάσματος που λαμβάνουν χώρα κατά τη διάρκεια της κατεργασίας εναπόθεσης με παλμικό λέιζερ (pulsed laser deposition). Τέλος, ο συνδυασμός και των τριών μοντέλων σε ένα ενιαίο υπολογιστικό πλαίσιο επιτρέπει την ακριβή μοντελοποίηση ολόκληρου του μηχανισμού λειτουργίας των επιταχυντών σωματιδίων με λέιζερ, που είναι εργαλεία παραγωγής δεσμών σωματιδίων(ηλεκτρονίων, ιόντων, ποζιτρονίων) με πολύ υψηλές ενέργειες. Αυτό καθιστά τους επιταχυντές σωματιδίων με λέιζερ (λόγω της μικρή τους έκτασης) ιδιαίτερα χρήσιμους σε διάφορες εφαρμογές (ιατρική, πυρηνική και διαστημική τεχνολογία), ενώ ιδιαίτερο ενδιαφέρον παρουσιάζει η εφαρμογή τους σε κατεργασίες ατομικής και σχεδόν ατομικής κλίμακας (atomic and close-to-atomic scale manufacturing), όπως είναι η εναπόθεση ιόντων (ion implantation) και η δημιουργία ατελειών (defect engineering) Το εργαλείο ανοιχτού κώδικα έχει επικυρωθεί (τόσο κατά τμήματα – κάθε μοντέλο ξεχωριστά – όσο και στην ολότητά του) με βάσει πειραματικά αποτελέσματα από τα τέσσερα παρακάτω διεθνή εργαστήρια λέιζερ καλύπτοντας ευρύ φάσμα παραμέτρων όπως ένταση, διάρκεια παλμού, αντίθεση μεταξύ προπαλμού και κυρίως παλμού και μήκος κύματος: TITAN/Jupiter Laser Facility – Lawrence Livermore National Laboratory, TPW/Texas Petawatt Laser Facility – University of Texas at Austin, OMEGA EP/Laboratory for Laser Energetics – University of Rochester, ORION/Orion Laser Facility – Atomic Weapons Establishment (AWE). Ο συνδυασμός των μοντέλων, με δυναμική τροφοδότηση ακριβών δεδομένων από το ένα στο άλλο, οδηγεί σε ακρίβειες που ξεπερνούν το 95%, ξεπερνώντας κατά πολύ την ακρίβεια των υπαρχόντων μοντέλων στη διεθνή βιβλιογραφία. Επιπλέον, η διατριβή προτείνει μία νέα στρατηγική βελτιστοποίησης της παραγωγής δεσμών σωματιδίων μέσω επιταχυντών σωματιδίων με λέιζερ, μέσω της χρήσης ελεγχόμενου προπλάσματος. Συγκεκριμένα, προτείνεται η χρήση δύο ξεχωριστών λέιζερ – ενός λέιζερ μέσης ενεργειακής πυκνότητας για τη δημιουργία σταθερού και ελεγχόμενου προπλάσματος και στη συνέχεια ενός λέιζερ υψηλής ενεργειακήςπυκνότητας για την κύρια επιτάχυνση των σωματιδίων – ώστε να ελαχιστοποιηθεί η ασυνεπής δημιουργία προπλάσματος, που μέχρι τώρα γίνεται από τους προπαλμούς του λέιζερ υψηλής ενεργειακής πυκνότητας. Σε ένα επόμενο βήμα, η στρατηγική αυτή εφαρμόζεται πιλοτικά και στην επόμενη γενιά λέιζερ κλάσης πέταβατ (petawatt lasers) τα οποία τώρα είναι υπό κατασκευή. Συγκεκριμένα, για τη δοκιμή αυτή χρησιμοποιήθηκαν οι παράμετροι του παρακάτω λέιζερ: L4f ATON laser/Extreme Light Infrastructure (ELI Beamlines) – Extreme Light Infrastructure European Research Infrastructure Consortium (ELI ERIC). Τα αποτελέσματα αυτής της δοκιμής είναι ιδιαίτερα ενθαρρυντικά καθώς αποδεικνύουν ότι με τη χρήση ελεγχόμενου προπλάσματος είναι εφικτή η επίτευξη φαινομένων κβαντικής ηλεκτροδυναμικής (π.χ. μη γραμμική δίδυμη γένεση Breit–Wheeler), τα οποία είναι απαραίτητα για την κλιμάκωση της παραγωγής σωματιδιακών δεσμών. Η διατριβή εξετάζει επίσης πρακτικές εφαρμογές του εργαλείου σε κατεργασίες ατομικής και σχεδόν ατομικής κλίμακας. Συγκεκριμένα, αναλύονται βάσει του μοντέλου δύο ενδεικτικές περιπτώσεις: α) η εμφύτευση ιόντων σε πυρίτιο (Si) και β) η δημιουργία ατελειών κενού (vacancy defect engineering). Σε αυτές τις εφαρμογές, το εργαλείο επιτρέπει την εκτίμηση κρίσιμων παραμέτρων, όπως το όριο ενέργειας για την εμφάνιση του φαινομένου Bragg – επιβεβαιώνοντας ότι οι επιταχυντές λέιζερ μπορούν να το ξεπεράσουν, επιτρέποντας εμφύτευση ή δημιουργία κενών χωρίς καταστροφή της επιφάνειας του υλικού. Οι παράμετροι που χρησιμοποιήθηκαν για τις δύο παραπάνω μελέτες προέρχονται από το παρακάτω λέιζερ: BELLA/Berkeley Lab Laser Accelerator Center – Lawrence Berkeley National Laboratory. Τέλος, η εκτέλεση του μοντέλου σε ευρύ φάσμα αρχικών παραμέτρων επιτρέπει την εξαγωγή εμπειρικών σχέσεων (scaling laws) μεταξύ των παραμέτρων του λέιζερ και των παραγόμενων χαρακτηριστικών του πλάσματος (π.χ. θερμοκρασίες, μήκη πλάσματος, καταστάσεις ιονισμού). Οι εμπειρικές σχέσεις που προκύπτουν είναι πολύ απλές συναρτήσεις, όπου αν κάποιος εισάγει την ένταση του λέιζερ, το μήκος κύματος του λέιζερ και τον χρόνο που διαρκεί η επέκταση του πλάσματος, τότε μπορεί πολύ εύκολα και γρήγορα να υπολογίσει όλα τα σημαντικά χαρακτηριστικά του πλάσματος, χωρίς να χρειάζεται να λύσει ξανά ολόκληρο το θερμικό και υδροδυναμικό μοντέλο.