Study of the annealing effects on the mechanical and structural properties of neutron irradiated tungsten materials with applications in fusion technology

Abstract

Achieving thermonuclear fusion is a quest that, if completed, could unlock a safe, abundant, clean and sustainable source of energy, using small amounts of fuel, hydrogen isotopes. However, high temperatures and thermomechanical loads as well as high fluxes of neutrons and other high energy particles during the operation of a magnetic plasma confinement device (Tokamak) necessitate the use of materials that are resistant to high temperatures, high heat loads and radiation. Tungsten (W) and tungsten based materials are candidate materials for the interior walls of a fusion reactor (plasma facing material) due to tungsten’s many advantageous properties. While the specific grade of W to be used in future fusion reactors has yet to be determined, several methods of modifying the W microstructure - such as forging and “cold” rolling- have been proposed to decrease its relatively high ductile to brittle transition temperature. This temperature, which ranges from room temperature to several hundreds of degrees Celsius, remains the main limiting factor for its exploitation. Over the recent years, extensive research has been carried out on the effects of fusion relevant irradiations, heat fluxes and plasma interactions on the microstructure and the properties of tungsten. However, a deep understanding of the interactions between irradiation created defects and the evolution of the microstructure in high-temperature environment to this day remains unclear. This knowledge gap necessitates further research to optimize material performance, reliability and lifespan in such conditions. In the present thesis, the effects of annealing on the physical, structural and mechanical properties of neutron irradiated tungsten in fusion-relevant conditions are studied. The investigation focuses on the influence of the original microstructure on the irradiation induced defects and their subsequent evolution through annealing. Ultimately, this thesis aims to contribute to the understanding of the underlying phenomena in tungsten associated with neutron irradiation and subsequent annealing, as well as to assist in the technological advancement of plasma facing materials. To achieve this, three distinct grades of tungsten are investigated: single crystalline, forged bar, and “cold” rolled plate. The samples were irradiated in the Belgian Material Test Reactor BR2 at SCK CEN in Belgium, at the temperature of 600 °C. The single crystal sample was irradiated to a damage dose of 0.11 displacements per atom (dpa) while the two polycrystalline materials to a damage dose of 0.21 dpa. All materials were subsequently annealed, together with non-irradiated counterparts, isochronally for 24 h in the temperature range of 700 to 1550 °C. Positron Annihilation Lifetime Spectroscopy, optical and electron microscopy, X-ray diffraction, and electrical resistivity measurements are utilized to analyze the structural changes in the materials after post-irradiation annealing. Mechanical properties are evaluated using indentation and impulse excitation methods. Ιn this study the evolution of the microstructure is correlated with changes in the mechanical and elastic properties. Neutron irradiation results in the formation of mainly vacancy clusters and/or voids and dislocations in the form of loops. In addition, transmutation elements (rhenium (Re), osmium (Os) and tantalum (Ta) as well as negligible amounts of hydrogen (H) and helium (He)) are created. However, no precipitation of the transmutation products is observed after neutron irradiation. While the resulting microstructure after neutron irradiation is similar for all three grades, the increase in hardness and in electrical resistivity is significantly more pronounced for the single crystalline grade compared to the polycrystalline ones. The different response of the three grades reveals that the original microstructure has a significant influence on their neutron radiation damage resistance. In the polycrystalline grades the grain boundaries and the dislocations induced by the fabrication process act as defect sinks effectively reducing the neutron radiation damage. Regarding the post-irradiation annealing study, the single crystalline (SC) W(100) offers the baseline material for Physics understanding of irradiation induced defects and their annealing, as its structure is well defined and it is almost defect free. For the polycrystalline grades, the grain boundaries as well as the initial deformed microstructure are expected to influence the kinetics of the defects during annealing, with recrystallization and grain growth phenomena developing at some high temperature. The main annealing stages are similar for all three grades. Firstly, de-trapping of vacancy defects trapped in dislocations, impurities and grain-boundaries takes place; subsequently the vacancies diffuse and coalesce, increasing the vacancy cluster size. Dislocation recovery follows, with a broader thermal activation range for the polycrystalline samples compared to the single crystal. Simultaneous to dislocation recovery, an increase in vacancy cluster size, probably via an Ostwald ripening mechanism, occurs, followed by void dissolution which is completed alongside recrystallization for the bar and before recrystallization for the plate. After annealing at the ultimate temperature all W grades are free from all open volume defects, but the formation of Re (bcc), WRe-σ and WOs2 phases is detected. The present study enhances the understanding of the recovery stages of neutron irradiated tungsten at fusion reactor relevant temperatures for plasma facing materials. It provides a thorough investigation of the evolution of the undamaged and neutron damaged microstructure, after annealing, through the material’s properties, in a non-destructive manner. The simultaneous investigation of the single crystal and engineering grade tungsten, prior to and after irradiation offers a thorough examination of the way microstructure affects the kinetics of the defects after annealing. Information on the relative recrystallization resistance of the materials is provided by studying different W grades under the same annealing conditions. This study presents a novel approach, as the effect of neutron damage on W recrystallization behaviour has not, to the best of the author’s knowledge, been explored in existing literature. Understanding this influence is essential for designing plasma-facing components for future nuclear fusion reactors, as it informs the selection of appropriate tungsten grades for these applications. Finally a proof-of-concept level demonstration regarding in-situ annealing cycles extending the lifetime of in-vessel plasma facing components is suggested.

Η επίτευξη της θερμοπυρηνικής σύντηξης αποτελεί μια αναζήτηση που, αν επιτευχθεί, θα μπορούσε να ξεκλειδώσει μια ασφαλή, άφθονη, καθαρή και βιώσιμη πηγή ενέργειας, χρησιμοποιώντας μικρές ποσότητες καυσίμου, ισότοπα του υδρογόνου. Ωστόσο, οι υψηλές θερμοκρασίες και τα θερμομηχανικά φορτία, καθώς και οι υψηλές ροές νετρονίων και άλλων σωματιδίων υψηλής ενέργειας κατά τη λειτουργία μιας διάταξης μαγνητικού περιορισμού πλάσματος (Tokamak), επιβάλλουν τη χρήση υλικών ανθεκτικών σε υψηλές θερμοκρασίες και ακτινοβολία. Το βολφράμιο (W) και τα υλικά με βάση το βολφράμιο είναι υποψήφια υλικά για τα εσωτερικά τοιχώματα ενός αντιδραστήρα σύντηξης (plasma facing materials) λόγω των πολλών πλεονεκτικών ιδιοτήτων του βολφραμίου. Παρόλο που δεν έχει καθοριστεί ο συγκεκριμένος τύπος W που θα χρησιμοποιηθεί στους μελλοντικούς αντιδραστήρες σύντηξης, έχουν προταθεί αρκετές μέθοδοι τροποποίησης της μικροδομής του, όπως η σφυρηλάτηση και η ψυχρή έλαση, για να μειωθεί η σχετικά υψηλή θερμοκρασία μετάβασης από την ολκιμότητα στην ψαθυρότητα. Η θερμοκρασία αυτή, η οποία κυμαίνεται μεταξύ της θερμοκρασίας δωματίου και αρκετών εκατοντάδων βαθμών °C, αποτελεί τον κύριο περιοριστικό παράγοντα αξιοποίησής του. Τα τελευταία χρόνια, έχει διεξαχθεί εκτενής έρευνα για τις επιπτώσεις της ακτινοβολίας, θερμικών ροών και αλληλεπιδράσεων με το πλάσμα, σε συνθήκες σύντηξης, στη μικροδομή και τις ιδιότητες των υλικών βολφραμίου. Ωστόσο, η βαθιά κατανόηση των αλληλεπιδράσεων μεταξύ των ατελειών που δημιουργούνται από την ακτινοβολία και της εξέλιξης της μικροδομής σε περιβάλλον υψηλής θερμοκρασίας παραμένει μέχρι σήμερα ασαφής. Το κενό αυτό γνώσης καθιστά αναγκαία την περαιτέρω έρευνα για τη βελτιστοποίηση της απόδοσης, της αξιοπιστίας και της διάρκειας ζωής των υλικών σε αυτές τις συνθήκες. Στην παρούσα διατριβή, μελετάται η επίδραση της ανόπτησης στις φυσικές, δομικές και μηχανικές ιδιότητες του βολφραμίου που έχει ακτινοβοληθεί με νετρόνια σε συνθήκες σχετικές με αυτές που αναμένονται σε περιβάλλον σύντηξης. Η έρευνα επικεντρώνεται στην επίδραση της αρχικής μικροδομής στις δημιουργούμενες από την ακτινοβόληση ατέλειες και στην επακόλουθη εξέλιξή τους μέσω της ανόπτησης. Τελικά, η διατριβή αυτή στοχεύει να συμβάλει στην κατανόηση των φαινομένων που διέπουν την ακτινοβόληση του βολφραμίου με νετρόνια και την επακόλουθη ανόπτησή του), καθώς και στην τεχνολογική πρόοδο των υλικών που είναι αντιμέτωπα με το πλάσμα. Για την επίτευξη αυτού, διερευνώνται τρεις διαφορετικοί τύποι βολφραμίου: μονοκρύσταλλος, σφυρηλατημένη ράβδος και ελασματοποιημένη «εν ψυχρώ» πλάκα βολφραμίου.Τα δείγματα βολφραμίου ακτινοβολήθηκαν στον Βελγικό Αντιδραστήρα Δοκιμών Υλικών BR2 στο SCK CEN στο Βέλγιο, σε θερμοκρασία 600 °C. Το δείγμα μονοκρυστάλλου ακτινοβολήθηκε σε δόση βλάβης 0.11 μετατοπίσεων ανά άτομο (displacements per atom - dpa), ενώ τα δύο πολυκρυσταλλικά υλικά σε δόση βλάβης 0.21 dpa. Όλα τα υλικά ανοπτήθηκαν στη συνέχεια, μαζί με αντίστοιχα μη ακτινοβολημένα δείγματα, ισόχρονα για 24 ώρες σε εύρος θερμοκρασιών από 700 έως 1550 °C. Χρησιμοποιούνται οι τεχνικές της φασματοσκοπίας διάρκειας ζωής ποζιτρονίων, οπτική και ηλεκτρονική μικροσκοπία, περίθλαση ακτίνων Χ και μετρήσεις ηλεκτρικής αντίστασης για την ανάλυση των δομικών αλλαγών στα υλικά μετά την ανόπτηση που ακολούθησε την ακτινοβόληση των δειγμάτων. Οι μηχανικές ιδιότητες αξιολογούνται χρησιμοποιώντας μεθόδους indentation και μέτρησης των ελαστικών ιδιοτήτων (impulse excitation technique). Κατά τη μελέτη η εξέλιξη της μικροδομής συσχετίζεται με τις μεταβολές στις μηχανικές και ελαστικές ιδιότητες. Η ακτινοβόληση με νετρόνια οδηγεί κυρίως στο σχηματισμό συμπλεγμάτων κενοπλεγματικών και/ή κενών (voids) και εξαρμόσεων υπό μορφή βρόχων. Επιπλέον, δημιουργούνται στοιχεία μεταστοιχείωσης (ρήνιο (Re), όσμιο (Os) και ταντάλιο (Ta), καθώς επίσης και αμελητέες συγκεντρώσεις υδρογόνου (Η) και ηλίου (Ηe)). Ωστόσο, δεν παρατηρούνται συσσωματώματά τους μετά την ακτινοβόληση με νετρόνια. Παρόλο που η προκύπτουσα μικροδομή, μετά την ακτινοβόληση με νετρόνια, είναι παρόμοια και για τους τρεις τύπους βολφραμίου, η αύξηση της σκληρότητας και της ηλεκτρικής αντίστασης είναι σημαντικά πιο έντονη για το μονοκρυσταλλικό υλικό σε σύγκριση με τα πολυκρυσταλλικά. Η διαφορετική απόκριση των τύπων βολφραμίου αποκαλύπτει ότι η αρχική μικροδομή έχει σημαντική επίδραση στην αντοχή τους στην ακτινοβόληση νετρονίων. Στα πολυκρυσταλλικά υλικά, τα όρια κόκκων και οι εξαρμόσεις που προκαλούνται κατά τη διαδικασία παρασκευής λειτουργούν ως καταβόθρες ατελειών, μειώνοντας αποτελεσματικά τις βλάβες από την ακτινοβόληση με νετρόνια. Όσον αφορά στη μελέτη της ανόπτησης μετά την ακτινοβόληση με νετρόνια, το μονοκρυσταλλικό (SC) βολφράμιο προσφέρεται ως το βασικό υλικό για την κατανόηση των ατελειών που προκαλούνται από την ακτινοβολία και της ανόπτησής τους, καθώς η δομή του είναι καλά καθορισμένη και σχεδόν χωρίς ατέλειες. Στα πολυκρυσταλλικά υλικά, τα όρια των κόκκων καθώς και η αρχική παραμορφωμένη μικροδομή αναμένεται να επηρεάσουν την κινητική των ατελειών κατά την ανόπτηση, ενώ θα αναπτυχθούν φαινόμενα επανακρυστάλλωσης και μεγέθυνσης των κόκκων σε κάποια υψηλή θερμοκρασία. Τα κύρια στάδια ανόπτησης είναι παρόμοια και για τους τρεις τύπους βολφραμίου. Αρχικά, πραγματοποιείται αποπαγίδευση κενοπλεγματικών ατελειών που είχαν παγιδευτεί σε εξαρμόσεις, προσμίξεις και όρια κόκκων, οποίες στη συνέχεια διαχέονται και συνενώνονται, αυξάνοντας το μέγεθος των κενοπλεγματικών συμπλεγμάτων. Ακολουθεί η αποκατάσταση των εξαρμόσεων, με ένα μεγαλύτερο θερμοκρασιακό εύρος ενεργοποίησης για τα πολυκρυσταλλικά δείγματα σε σύγκριση με το μονοκρύσταλλο. Ταυτόχρονα με την αποκατάσταση των εξαρμόσεων, παρατηρείται αύξηση του μεγέθους των κενοπλεγματικών συμπλεγμάτων, πιθανώς μέσω του μηχανισμού ωρίμανσης Ostwald, ακολουθούμενη από τη διάλυση κενών, η οποία ολοκληρώνεται μαζί με την επανακρυστάλλωση για τη ράβδο και πριν από την επανακρυστάλλωση για την πλάκα. Μετά την ανόπτηση στη μέγιστη θερμοκρασία, όλα τα υλικά είναι απαλλαγμένα από ατέλειες ανοιχτού όγκου, αλλά ανιχνεύεται ο σχηματισμός φάσεων Re (bcc), WRe-σ και WOs2. Η παρούσα μελέτη ενισχύει την κατανόηση των σταδίων αποκατάστασης του βολφραμίου που έχει ακτινοβοληθεί με νετρόνια σε θερμοκρασίες σχετικές με αυτές που αναμένονται σε αντιδραστήρα σύντηξης στα υλικά που είναι αντιμέτωπα με το πλάσμα. Περιλαμβάνει μια διεξοδική διερεύνηση της εξέλιξης, μετά από ανόπτηση, της μικροδομής και των ατελειών αυτής που δημιουργούνται λόγω της ακτινοβόλησης με νετρόνια, μέσω των ιδιοτήτων του υλικού, με μη καταστροφικό τρόπο. Η ταυτόχρονη διερεύνηση του μονοκρυσταλλικού και των πολυκρυσταλλικών τύπων βολφραμίου, πριν και μετά την ακτινοβόληση, προσφέρει μια διεξοδική εξέταση του τρόπου με τον οποίο η μικροδομή επηρεάζει την κινητική των ατελειών κατά την ανόπτηση. Eπίσης, μέσω της μελέτης διαφορετικών τύπων βολφραμίου, υπό τις ίδιες συνθήκες ανόπτησης, εξετάζεται η σχετική αντίσταση επανακρυστάλλωσης των υλικών. Αυτή η μελέτη παρουσιάζει μια καινοτόμο προσέγγιση, καθώς η επίδραση της ακτινοβόλησης με νετρόνια στην επανακρυστάλλωση του βολφραμίου, στο μέτρο των γνώσεων του συγγραφέα, δεν έχει διερευνηθεί στην υπάρχουσα βιβλιογραφία. Η κατανόηση αυτής της επίδρασης είναι απαραίτητη για το σχεδιασμό υλικών αντιμέτωπων με το πλάσμα σε μελλοντικούς αντιδραστήρες πυρηνικής σύντηξης, καθώς καθοδηγεί την επιλογή κατάλληλων τύπων βολφραμίου για αυτές τις εφαρμογές. Τέλος, παρέχεται μια επικύρωση της ιδέας της ανόπτησης in-situ με σκοπό την παράταση της διάρκειας ζωής των εξαρτημάτων που είναι αντιμέτωπα με το πλάσμα μέσα στον αντιδραστήρα σύντηξης.