Study of aerosol properties at local and global scale during extreme aerosol events, using ground-based and spaceborne remote sensing techniques

Abstract

The aim of this Ph.D. Thesis is to enrich the scientific knowledge in the field of natural phenomena and processes that take place in the Earth's atmosphere and affect the radiative equilibrium of the Earth. For this purpose, the main aspects studied in detail were the vertical profiles of the aerosol optical properties, from the lower troposphere up to the stratosphere, retrieved by ground-based and spaceborne, active and passive remote sensing techniques. The radiative impact of these extreme events was also estimated. Extreme events are usually very interesting and at the same time difficult to study, because of their low frequency of occurrence, and the lack of available data, where they occur. Therefore, there are still large uncertainties related to their climatic role in the Earth’s system and energy budget, with impacts both at local and global scale concerning the human health and climate. In Chapter 1 we present the structure and composition of the atmosphere and discuss the sources and different types of atmospheric aerosols, along with their role in Earth’s radiative budget. In Chapter 2, at first, a theoretical background of remote sensing techniques for aerosol applications is provided. Since the aerosols interact with the incoming shortwave radiation and the longwave outgoing radiation, emphasis is given on the mechanisms of atmospheric aerosols and molecules interactions with light. Moreover, the operating principles of the atmospheric lidar technique are also presented, along with the corresponding lidar data processing procedures, for ground-based and spaceborne lidar systems.Firstly, in Chapter 3, we present the results of four studies concerning extreme biomass burning events. The first paper deals with the spatio-temporal evolution of a long-lasting Canadian biomass burning event which affected Europe in August 2018. This large fire event produced several smoke layers in the troposphere, which were observed during their transport from Canada to Europe, using the lidar onboard Cloud-Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observation (CALIPSO). The optical properties of pure smoke and mixtures of it, along their travel from Canada to Europe were thoroughly studied. The second paper refers to the vertical profiling of aerosol particles as obtained during the winter campaign of 2020, performed in the frame of the PANhellenic infrastructure for Atmospheric Composition and climatE chAnge (PANACEA) project over the city of Ioannina, Greece, a highly polluted area during wintertime due to domestic biomass burning (BB) heating activities. In this case the lidar technique was applied to monitor the spatio-temporal evolution of the vertical profiles of the optical properties of very fresh BB particles, such as the aerosol backscatter coefficient (baer) and the particle linear depolarization ratio (PLDR), at 532 nm. Additional measurements concerned the in-situ particulate matter (PM2.5) and black carbon (BC) concentrations, were also performed. In the third paper we present the aerosol optical properties and atmospheric radiative forcing (RF) effect of the tropospheric and stratospheric smoke layers, observed by CALIPSO, during the extraordinary Australian BB event occurred during the period 25 December to 12 February, in summer 2019 - 2020. These BB aerosol layers were studied and analyzed within a large longitude and latitude range, as they were transported from Australia to the South American continent, in the troposphere and the stratosphere. The last study of the chapter, concerns the long-range transport of aerosols over Athens, Greece during Autumn 2020. Three cases of intercontinental transport of aerosols reaching Athens were studied by the DEPOLarization lidar systEm (DEPOLE) of the National Technical University of Athens (NTUA). These aerosols originated from the North American continent during September 2020, while at the same time period an extreme wildfire event was taking place in the State of California.In Chapter 4, we discuss the aerosol optical properties emitted by the Hunga Tonga-Ha’apai volcanic eruption in 2022, as observed by active and passive remote sensing techniques. The library of radiative transfer (LibRadtran) model has been applied to estimate the atmospheric radiative forcing effect of these volcanic particles. Finally, in Chapter 5, one of the most extreme Saharan dust events of the last years was studied by the elastic-Raman lidar system (aErosol and Ozone Lidar system-EOLE) and the DEPOLE, both located at NTUA. The retrieved vertical profiles of the aerosol optical properties, along with the very high values of the aerosol optical depth (AOD) observed by AErosol RObotic NETwork (AERONET) station located at NTUA, depicted an extremely strong Saharan dust transport event over our region. Finally, the radiative impact of this dust event was also estimated. The main findings of this Ph.D. Thesis are summarized in Chapter 6, as following: (i) the smoke particles studied within the PBL showed extremely low PLDR values (0.01 - 0.03), indicating that their shape was almost spherical. (ii) In the free troposphere (FT) the fresh BB particles presented PLDR values, at 532 nm, of nearly spherical particles (< 0.10), with relatively small size (Åb for the pair 532/1064 nm ~ 1.00). (iii) The aged BB particles, in the troposphere, remained spherical throughout their transport, with a small variation in PLDR values, apart from the cases of mixing with desert dust, where PLDR values increased. Moreover, smoke particles appear to increase in size as they move away from their source. Saharan dust particles, despite their long-range transport, presented optical properties indicative of pure desert part particles (PLDR: 0.29 - 0.36 at 532 nm, Åa,b: 0.16 ± 0.25 and 0.36 ± 0.19, LR: 53.22±38.76 sr at 532 nm). (iv) Stratospheric smoke particles show larger PLDR values (max. observed value 0.20) than the tropospheric ones, as well as smaller size (Åb ~ 1.40, max. value up to 3.00), while as they remain in the stratosphere and fend off the source, their size becomes slightly smaller. On the other hand, the particles of volcanic origin are less depolarizing (0.01 - 0.06), while their Åb (0.79 - 1.94) values indicate the co-existence of fine, and slightly larger particles. (v) Finally, based on their aerosol radiative effect at SRF-level, the extreme aerosol events studied can be arranged in descending order as: 1) Saharan dust (TOA: −70.11 W/m2, SRF: −168.41 W/m2), 2) tropospheric BB particles (Australia; TOA: −47.42 to +11.56 W/m2, SRF: −87.10 to −4.53 W/m2), 3) volcanic aerosols (Hunga Tonga; TOA: −46.76 W/m2, SRF: −43.97 W/m2), 4) stratospheric BB particles (Australia; TOA: −25.96 to +13.18 W/m2, SRF: −42.79 to −3.80 W/m2), 5) tropospheric BB particles (Athens, California origin; TOA: −1.33 W/m2, SRF: –4.71 W/m2).

Σκοπός της παρούσας διδακτορικής διατριβής είναι η μελέτη των γεωμετρικών και οπτικών ιδιοτήτων των τροποσφαιρικών και στρατοσφαιρικών αιωρούμενων σωματιδίων τόσο σε τοπική όσο και σε παγκόσμια κλίμακα, κατά τη διάρκεια έντονων επεισοδίων σωματιδιακής ρύπανσης, χρησιμοποιώντας επίγειες και δορυφορικές μεθόδους τηλεπισκόπησης. Στο Κεφάλαιο 1 παρουσιάζεται συνοπτικά η δομή και η σύνθεση της ατμόσφαιρας. Επίσης, γίνεται αναφορά στα ατμοσφαιρικά αιωρούμενα σωματίδια και στον ρόλο τους στοενεργειακό ισοζύγιο της ατμόσφαιρας. Στο Κεφάλαιο 2, αρχικά παρουσιάζεται το θεωρητικό υπόβαθρο των μεθόδων με τηλεπισκόπησης με εφαρμογές στην ατμόσφαιρα. Δεδομένου ότι τα ατμοσφαιρικά αιωρούμενα σωματίδια αλληλοεπιδρούν με την εισερχόμενη ηλιακή ακτινοβολία, καθώς και την εξερχόμενη γήινη ακτινοβολία, έμφαση δίνεται στους μηχανισμούς των αλληλεπιδράσεων. Επιπλέον, παρουσιάζονται οι αρχές λειτουργίας της μεθόδου τηλεπισκόπησης lidar, με εφαρμογές στην ατμόσφαιρα. Τέλος, γίνεται εκτενής αναφορά στις μεθόδους επεξεργασίας δεδομένων lidar, τόσο από επίγεια όσο και δορυφορικά συστήματα, καθώς και στις οπτικές ιδιότητες των αιωρούμενων σωματιδίων που ανακτώνται από αυτά.Αρχικά, στο Κεφάλαιο 3, παρουσιάζεται μια πλήρης ανάλυση τεσσάρων έντονων επεισοδίων σωματιδιακής ρύπανσης από καύση βιομάζα. Η πρώτη μελέτη σχετίζεται με τη χωροχρονική εξέλιξη ενός επεισοδίου πυρκαγιών στην περιοχή της Βρετανικής Κολομβίας (British Columbia), τον Αύγουστο του 2018. Αυτό το επεισόδιο παρήγαγε τεράστιες ποσότητες σωματιδίων καπνού στην τροπόσφαιρα, οι οπτικές ιδιότητες των οποίων, μελετήθηκαν διεξοδικά, κατά τη μεταφορά τους από τον Καναδά στην Ευρώπη, με δεδομένα από τον δορυφόρο Cloud-Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observation (CALIPSO). Η δεύτερη δημοσίευση αφορά στην μελέτη της κατακόρυφης κατανομής των οπτικών ιδιοτήτων σωματιδίων καπνού, που πραγματοποιήθηκε κατά τη διάρκεια της χειμερινής εκστρατείας μετρήσεων της ΠΑΝελλΑδιΚής υποδομής για τη μΕλέτη της ατμοσφαιρικής σύστασης και κλΙματικής Αλλαγής (ΠΑΝΑΚΕΙΑ) το 2020 στην πόλη των Ιωαννίνων, η οποία υποφέρει κατά τους χειμερινούς μήνες από επεισόδια ατμοσφαιρικής ρύπανσης, λόγω δραστηριοτήτων οικιακών θέρμανσης. Η τεχνική lidar εφαρμόσθηκε για την ανάκτηση των οπτικών ιδιοτήτων των πολύ φρέσκων σωματιδίων καπνού, ενώ χρησιμοποιήθηκαν σωματιδιακές συγκεντρώσεις (PM2.5) και συγκεντρώσεις Μαύρου Άνθρακα (BC), με στόχο την εκτίμηση της συμβολής της καύσης βιομάζας/ξύλου (BCwb) στις συνολικές συγκεντρώσεις BC. Στην τρίτη μελέτη παρουσιάζονται οι οπτικές ιδιότητες σωματιδίων καπνού, τα οποία παράχθηκαν κατά τη διάρκεια ενός από τα πιο έντονα επεισόδια πυρκαγιών, παγκοσμίως, το οποίο έλαβε χώρα στην Αυστραλία και μελετήθηκε από τις 25 Δεκεμβρίου 2019 έως τις 12 Φεβρουαρίου 2020. Οι στρωματώσεις καπνού παρατηρήθηκαν στην τροπόσφαιρα και την στρατόσφαιρα του νότιου ημισφαιρίου, από τον δορυφόρο CALIPSO, και οι οπτικές τους ιδιότητες αναλύθηκαν σε μεγάλο εύρος γεωγραφικού μήκους και πλάτους, καθώς μεταφέρονταν σταδιακά από την Αυστραλία στην Νότια Αμερική, ενώ παρουσιάστηκε και η επίδραση τους στο ενεργειακό ισοζύγιο της ατμόσφαιρας. Η τελευταία μελέτη του κεφαλαίου αφορά στη μεγάλης εμβέλειας μεταφορά αιωρούμενων σωματιδίων πάνω από την Αθήνα, στην Ελλάδα, το Φθινόπωρο 2020, κατά τη χρονική περίοδο που στην ευρύτερη περιοχή της Καλιφόρνια λάμβανε χώρα ένα ακραίο γεγονός δασικής πυρκαγιάς. Οι τρεις περιπτώσεις διηπειρωτικής μεταφοράς αιωρούμενων σωματιδίων πάνω από την Αθήνα μελετήθηκαν από το DEPOLarization lidar system (DEPOLE)) του Εθνικού Μετσόβιου Πολυτεχνείου (ΕΜΠ).Στο Κεφάλαιο 4, παρουσιάζεται η μελέτη των αιωρούμενων σωματιδίων από την ηφαιστειακή έκρηξη Hunga Tonga-Ha'apai που έλαβε χώρα στις 15 Ιανουαρίου 2022. Τα στρατοσφαιρικά ηφαιστειακά αιωρούμενα σωματίδια μελετήθηκαν με τεχνικές ενεργητικής και παθητικής τηλεπισκόπησης, ενώ το μοντέλο μεταφοράς ακτινοβολίας libRadtran χρησιμοποιήθηκε προκειμένου να εκτιμηθεί η επίδραση των ηφαιστειακών σωματιδίων στο ενεργειακό ισοζύγιο της ατμόσφαιρας. Στο Κεφάλαιο 4, παρουσιάζεται το έντονο επεισόδιο ερημικής σκόνης από την έρημο Σαχάρα, όπως αυτό μετρήθηκε στην Αθήνα, στις 16-17 Μαρτίου 2022. Τα κύρια ευρήματα αυτής της διδακτορικής διατριβής συνοψίζονται στο Κεφάλαιο 6, ως ακολούθως: (i) Τα σωματίδια καπνού που μελετήθηκαν μέσα στο Ατμοσφαιρικό Οριακό Στρώμα (ΑΟΣ) παρουσίασαν εξαιρετικά χαμηλές τιμές PLDR (0.01 - 0.03), υποδεικνύοντας ότι το σχήμα τους ήταν σχεδόν σφαιρικό. (ii) Στην FT τα φρέσκα σωματίδια BB, από τρία διαφορετικά επεισόδιά σωματιδιακής ρύπανσης, παρουσίασαν τιμές PLDR σχεδόν σφαιρικών σωματιδίων (< 0.10), ενώ το μέγεθος τους χαρακτηρίσθηκε σχετικά μικρό (Åb at 532/1064 nm~ 1.00). (iii) Τα γηρασμένα τροποσφαιρικά σωματίδια BB παρέμειναν σχεδόν σφαιρικά καθ’ όλη τη διάρκεια της μεταφοράς τους, με μικρές διακυμάνσεις στις τιμές του PLDR, εκτός από περιπτώσεις πρόσμιξης με σωματίδια ερημικής σκόνης, που οι τιμές του PLDR παρουσίασαν μεγαλύτερη αύξηση. Τα σωματίδια καπνού φαίνεται να αυξάνονται σε μέγεθος, καθώς απομακρύνονται από την πηγή τους. Επίσης, τα σωματίδια ερημικής σκόνης, παρά την μεγάλης διάρκειας μεταφορά τους, παρουσίασαν τιμές ερημικής σκόνης χωρίς προσμίξεις (PLDR: 0.29 - 0.36 at 532 nm, Åa,b: 0.16 ± 0.25 and 0.36 ± 0.19, LR: 53.22 ± 38.76 sr at 532 nm) (iv) Τα στρατοσφαιρικά σωματίδια καπνού παρουσιάζουν μεγαλύτερες τιμές PLDR (μέγιστη καταγεγραμμένη τιμή 0.20) από τα τροποσφαιρικά, καθώς και μικρότερο μέγεθος (Å~ 1.40, μέγιστη έως 3.00), ενώ όσο παραμένουν στην στρατόσφαιρα και απομακρύνονται από την πηγή, το μέγεθός τους γίνεται ελαφρώς μικρότερο. Επιπλέον, τα ηφαιστειακής προέλευσης σωματίδια, είναι λιγότερο αποπολωτικά (0.01 - 0.06), ενώ οι τιμές του Åb (0.79 - 1.94) υποδηλώνουν την ύπαρξη κυρίως μικρών σωματιδίων, και σε ορισμένες περιπτώσεις λίγο μεγαλύτερων. (v) Τέλος, με βάση την επίδραση που είχαν στο ισοζύγιο ακτινοβολίας της ατμόσφαιρας, μπορούμε να κατατάξουμε τα επεισόδια σωματιδιακής ρύπανσης που μελετήθηκαν με φθίνουσα σειρά 1) ερημική σκόνη (TOA: −70.11 W/m2, SRF: −168.41 W/m2), 2) τροποσφαιρικά σωματίδια BB (Αυστραλία; TOA: −47.42 to +11.56 W/m2, SRF: −87.10 to −4.53 W/m2), 3) ηφαιστειακά αιωρούμενα σωματίδια (TOA: −46.76 W/m2, SRF: −43.97 W/m2), 4) στρατοσφαιρικά σωματίδια BB (Αυστραλία; TOA: −25.96 to +13.18 W/m2, SRF: −42.79 to −3.80 W/m2), 5) τροποσφαιρικά σωματίδια BB (Αθήνα, με προέλευση Καλιφόρνια; TOA: −1.33 W/m2, SRF: –4.71 W/m2).