Study of electronic phenomena in strongly correlated systems by use of ultrashort laser pulses

Abstract

The main focus of this thesis is the study of vanadium dioxide (VO2), a strongly correlated transition metal oxide and how its optical properties are affected by doping. The particular material has attracted much attention because of its near room temperature critical transition threshold of ~68°C, which is very promising for use in applications. The transition can also be induced by photoexcitation. We want to assess the possibility of use as an optical switch in the visible regime. Two films are studied, one of VO2 and a magnesium doped variant, in order to examine changes induced by the dopants in the optical response of the system. The dynamical optical response of the materials was accessed by time-resolved optical spectroscopy using ultrashort, fs, laser pulses.Magnesium substitution at the sites distorts the unit cell of both phases, diminishing their differences and thus facilitating the transition. We study the dynamical response in reflection and transmission of the VO2 films using excitation fluence values of 0.3, 1.0 and 2.6mJ/cm^2, in an effort to capture the material response in both phases. The films show major differences in their response. The high fluence measurements show a decrease in reflectivity for both films, but, a plateau value is reached within the probed time window of 5ps in the case of the doped film. This hints at the doped system having completed the phase transition faster. This behavior is more pronounced in transmittivity of the films where the doped film appears to quickly evolve towards a plateau. This fast, quicker than 2ps, response, in conjunction with a non-linear change in transmittivity, appeals to applications necessitating for ultrafast optical switching.In addition, studies were performed on 3D photonic crystals of the woodpile architecture, enhanced with cadmium sulfide quantum dots, in an effort to investigate how additives affect their photonic-band-gap. These hybrid materials have photonic stop bands in the visible spectral region. Time-resolved transmittance measurements were recorded. Upon low pump excitation a drop in optical density is observed for a wide wavelength range below the band gap edge. The transmittance from the woodpile structure increases. This response is attributed to nonlinear absorption. On the other hand, excitation with high pump intensities shows a positive change in optical density denoting a drop in transmittance. A reduction in transmittance, implies fundamental changes in the system's response due to the pump. These changes could possibly originate from a pump-induced shift of the photonic-band-gap. This ultrafast dynamical response also hold promise for optical switching in the visible regime.

Το κεντρικό θέμα αυτής της διατριβής είναι η μελέτη του διοξειδίου του βαναδίου (VO2), ενός ισχυρώς συζευγμένου οξειδίου μεταβατικού μετάλλου και πως οι οπτικές του ιδιότητες επηρεάζονται από τις προσμίξεις. Το συγκεκριμένο υλικό έχει τύχει μεγάλης προσοχής λόγω της, κοντά στη θερμοκρασία δωματίου, κρίσιμης θερμοκρασίας μετάβασης του η οποία είναι πολλά υποσχόμενη για εφαρμογές. Η μετάβαση μπορεί να προκληθεί και με οπτική διέγερση. Θέλουμε να εκτιμήσουμε τη δυνατότητα για χρήση του υλικού ως οπτικό διακόπτη στο ορατό. Δυο υμένια μελετώνται, ένα VO2 και ένα με προσμίξεις μαγνησίου με σκοπό τη μελέτη αλλαγών που επιφέρουν οι προσμίξεις στην οπτική απόκριση του συστήματος. Η δυναμική οπτική απόκριση των υλικών εκτιμήθηκε με χρήση χρόνο-αναλυόμενης οπτικής μικροσκοπίας με χρήση υπερβραχέων παλμών λέιζερ.Η αντικατάσταση μαγνησίου στις ατομικές θέσεις του πλέγματος διαταράσσει τη μοναδιαία κυψελίδα και στις δυο φάσεις, μειώνοντας τις διαφορές τους και έτσι διευκολύνοντας τη μετάβαση. Μελετούμε τη δυναμική απόκριση από ανάκλαση και διέλευση από τα υμένια, με χρήση ροής ενεργειών (fluence) διέγερσης 0.3, 1.0 και 2.6mJ/cm^2, ώστε να καταγράψουμε τη συμπεριφορά των υλικών και στις δυο φάσεις. Τα υμένια παρουσιάζουν μεγάλες διαφορές στην απόκριση τους. Η μετρήσεις υψηλής ροής ενέργειας δείχνουν μείωση της ανακλαστικότητας και στα δυο υμένια, αλλά ένα πλατό παρουσιάζεται στο χρονικό παράθυρο ανίχνευσης των 5ps του δείγματος με τις προσμίξεις. Αυτό υποδηλώνει πως το ντοπαρισμένο υμένιο έχει ολοκληρώσει τη μετάβαση γρηγορότερα. Αυτή η συμπεριφορά είναι πιο έντονη στην διαπερατότητα των υμενίων, όπου το ντοπαρισμένο υμένιο φαίνεται να εξελίσσεται γρήγορα προς ένα πλατό. Αυτή η ταχεία, πιο γρήγορη από 2ps, απόκριση, σε συνδυασμό με μια μη-γραμμική αλλαγή στη διαπερατότητα έχει απήχηση σε εφαρμογές που προϋποθέτουν υπερταχεία οπτική εναλλαγή.Επιπλέον, έγιναν μελέτες σε τρισδιάστατους φωτονικούς κρυστάλλους μορφολογίας woodpile εμπλουτισμένους με κβαντικές τελείες θειούχου καδμίου, σε μια προσπάθεια να ερευνηθεί πως οι προσθήκες επηρεάζουν τα φωτονικά χάσματα. Αυτά τα υβριδικά υλικά έχουν φωτονικές ζώνες αποκοπής στο ορατό. Χρόνο-αναλυόμενες μετρήσεις διαπερατότητας καταγράφηκαν. Για χαμηλής ενέργειας διέγερση, παρατηρήθηκε πτώση της οπτικής πυκνότητας για μια ευρεία περιοχή μηκών κύματος κάτω από τη ζώνη χάσματος. Η διαπερατότητα της δομής αυξάνεται. Αυτή η συμπεριφορά αποδίδεται σε μη-γραμμική απορρόφηση. Αντιθέτως, διέγερση με υψηλή ενέργεια άντλησης δείχνει θετική αλλαγή στην οπτική πυκνότητα, υποδεικνύοντας πτώση της διαπερατότητας. Μείωση στη διαπερατότητα υποδηλώνει θεμελιώσεις αλλαγές στην απόκριση του συστήματος λόγο του παλμού άντλησης. Αυτές οι αλλαγές πιθανώς οφείλονται σε μια μετακίνηση του φωτονικού χάσματος λόγω της άντλησης. Αυτή η υπερταχεία δυναμική απόκριση είναι επίσης πιθανώς χρήσιμη για οπτική εναλλαγή στο ορατό.