Study of aerosol, trace gases and water vapour optical properties, using spectral measurements of solar irradiance

Abstract

The subject of the thesis is to study and develop methods for retrieving optical and physical properties of atmospheric components using spectral solar irradiance measurements, while goals of the present thesis is to develop methods to enhance the accuracy of available data of atmospheric variables. In particular, a method to retrieve Total Ozone Column from Ultraviolet Multifilter Radiometer (UVMFR) measurements was developed, which was applied to a 5 years dataset and was compared with Brewer and satellite retrievals. Enhancement of the method is the quantification of stratospheric temperature and aerosols influence on the retrieval. Also, it is crucial for monitoring purposes that the retrieval was stable throughout the 5 years period. Additionally, the influence of stratospheric temperature and AOD to the retrieved values was investigated and corrections to the retrieved product were applied accordingly. The validation of TOC retrieved with this method compared with state of the art ground based and satellite based TOC retrievals showed good results towards its use in long term or case studies concerning TOC.Two approaches were used to retrieve Integrated Water Vapour (IWV) from a Precision Solar Spectroradiometer (PSR). The first method was monochromatic, following the approach used in many filter radiometers, and was tested against other retrievals (CIMEL, GPS, MWP, radiosondes) and was found that 946 nm channel provides the most reliable results. The second method was an enhancement, benefiting from the dense spectral recording of PSR, using a spectral window of 934-948 nm to retrieve IWV. This method provided less varied retrievals with better agreement to reference methods.Also, a method for retrieving Single Scattering Albedo (SSA) in UV wavelengths was developed and applied on 5 years dataset. Retrievals from a collocated CIMEL sun photometer were used to evaluate the products and Study the spectral dependence of aerosol absorption. Strong SSA wavelength dependence is revealed for cases of low Ångström exponents, accompanied by a SSA decrease with decreasing extinction optical depth, suggesting varying influence under different aerosol composition. However, part of this dependence for low aerosol optical depths is masked by the enhanced SSA retrieval uncertainty. Dust and brown carbon UV absorbing properties were also investigated to explain seasonal patterns.Finally, UV irradiance was calculated and compared using different SSA datasets retrieved at Athens, Greece during 2009-2014; including SSA timeseries from UVMFR at 332 and 368 nm, SSA from AERONET at 440 nm, from OMI satellite at 342.5 nm and AeroCom climatological database at 300 nm. Irradiances were estimated using a Radiative Transfer Model (RTM). UVA and UVB were estimated and found that using UVFMR retrieved SSA and AOD leads to significant drops. Performance of the modeled data was evaluated using Brewer measurements at 324 nm.Summarizing, this thesis deals with the improvement of knowledge and retrieval of atmospheric constituents that affect spectrally the Earth – Atmosphere radiative balance such as the total column ozone, the integrated water vapour and the columnar absorption properties of aerosols. For the case of TOC it provides evidence on the validity of a simple method that can be used by filter instruments and can contribute to the enhancement of the TOC measurement stations density worldwide. For IWV a new method is proposed using the advantage of spectral direct sun measurements and for the case of aerosols it contributes to a scientifically open aspect dealing with the SSA columnar retrieval in the UV region.

Θέμα της παρούσας διατριβής είναι η μελέτη των ατμοσφαιρικών στοιχείων και η ανάπτυξη μεθόδων για τον υπολογισμό φυσικών και οπτικών ιδιοτήτων τους, χρησιμοποιώντας φασματικές μετρήσεις της ηλιακής ακτινοβολίας. Στόχος της μελέτης είναι η ανάπτυξη μεθόδων για την βελτιστοποίηση της ακρίβειας των δεδομένων ατμοσφαιρικών μεταβλητών. Συγκεκριμένα, αναπτύχθηκε μέθοδος για τον υπολογισμό της κατακόρυφης στήλης όζοντος από τις μετρήσεις του οργάνου UVMFR κι εφαρμόστηκε σε δεδομένα 5 ετών, τα οποία συγκρίθηκαν με μετρήσεις από το όργανο Brewer και από δορυφόρο. Η βελτίωση της μεθόδου περιλαμβάνει την ποσοτικοποίηση της επιρροής στον υπολογισμό, τόσο της στρατοσφαιρικής θερμοκρασίας όσο και του οπτικού βάθους αερολυμάτων. Σημαντική για την χρήση της μεθόδου ήταν η σταθερότητα που έδειξαν τα αποτελέσματα σε μια χρονοσειρά 5 ετών. H διακρίβωση της κατακόρυφης στήλης όζοντος που υπολογίστηκε με αυτή την μέθοδο, συγκρίθηκε με μετρήσεις από επίγεια και δορυφορικά όργανα πρωτοποριακής τεχνολογίας και τα αποτελέσματα κατέδειξαν ικανοποιητική συμφωνία. Επίσης τα αποτελέσματα είχαν σταθερή ποιότητα σε όλη την χρονοσειρά, υποδεικνύοντας την δυνατότητα μακροπρόθεσμης χρήσης της μεθόδου.Δυο προσεγγίσεις χρησιμοποιήθηκαν για τον υπολογισμό της στήλης υδρατμών από μετρήσεις PSR. Η πρώτη μέθοδος ήταν μονοχρωματική, ακολουθώντας την προσέγγιση που χρησιμοποιείται στα ραδιόμετρα φίλτρων. Τα αποτελέσματα της συγκρίθηκαν με άλλα δεδομένα (από CIMEL, GPS, MWP, ραδιοβολίσεις) και βρέθηκε ότι το κανάλι των 946nm παρουσιάζει τα πιο αξιόπιστα αποτελέσματα. Η δεύτερη μέθοδος εκμεταλλεύεται την φασματική ανάλυση του οργάνου και υπολογίζει την στήλη υδρατμών χρησιμοποιώντας το φασματικό παράθυρο 934-948nm. Επίσης, αναπτύχθηκε μέθοδος για τον υπολογισμό της λευκαύγειας μονής σκέδασης στα υπεριώδη μήκη κύματος και εφαρμόστηκε σε μια πενταετή βάση δεδομένων. Δεδομένα από φωτόμετρο CIMEL χρησιμοποιήθηκαν για την αξιολόγηση των αποτελεσμάτων και την μελέτη της φασματικής συμπεριφοράς των απορροφητικών σωματιδίων. Σημαντική φασματική εξάρτηση παρατηρήθηκε στις περιπτώσεις με χαμηλό εκθέτη Ångström, συνοδευόμενα με μείωση της λευκαύγειας μονής σκέδασης και με την μείωση του οπτικού βάθους αερολυμάτων, καταδεικνύοντας την συσχέτιση με τη σύνθεση των αερολυμάτων. Σημαντικό είναι το γεγονός ότι μέρος της φασματικής διακύμανσης δεν μπορεί να προσδιοριστεί εξαιτίας της αβεβαιότητας υπολογισμού της λευκαύγειας μονής σκέδασης. Οι απορροφητικές ιδιότητες στο υπεριώδες της σκόνης και του καφέ άνθρακα ερευνήθηκαν για να εξηγηθούν οι εποχικές διακυμάνσεις.Τέλος, η υπεριώδης ακτινοβολία υπολογίστηκε και συγκρίθηκε, χρησιμοποιώντας διαφορετικές βάσεις δεδομένων για την λευκαύγεια μονής σκέδασης, για την Αθήνα την περίοδο 2009-2014. Χρησιμοποιήθηκαν δεδομένα από UVMFR, AERONET, AEROCOM και OMI. Η ακτινοβολία εκτιμήθηκε με την χρήση μοντέλου διάδοσης ακτινοβολίας. Οι ακτινοβολίες UVA και UVB υπολογίστηκαν και βρέθηκε ότι χρησιμοποιώντας τα δεδομένα από το UVFMR υπάρχει σημαντική μείωση. Οι επιδόσεις των υπολογισμών του μοντέλου αξιολογήθηκαν με μετρήσεις από Brewer στα 324nm.Συνοψίζοντας, η παρούσα διατριβή συνεισφέρει στην βελτίωση των κατανόησης και στον υπολογισμό ατμοσφαιρικών συστατικών που επηρεάζουν το φασματικό ισοζύγιο ακτινοβολιών του συστήματος Γη- Ατμόσφαιρα, όπως η στήλη του όζοντος, η στήλη υδρατμών και οι απορροφητικές ιδιότητες των αερολυμάτων. Για την περίπτωση της στήλης όζοντος, παρέχει ενδείξεις για την εγκυρότητα μιας σχετικά απλής μεθόδου που μπορεί να χρησιμοποιηθεί από φωτόμετρο φίλτρου και να συνεισφέρει στην αύξηση της παγκόσμιας επίγειας καταγραφής της μεταβλητής. Η μέθοδος που προτείνεται σχετικά με τους υδρατμούς, εκμεταλλεύεται την τεχνολογική πρόοδο των φασματικών μετρήσεων της ηλιακής ακτινοβολίας. Τέλος σε σχέση με τα αερολύματα υπάρχει σημαντική συνεισφορά στο ανοιχτό επιστημονικό ερώτημα της λευκαύγειας μονής σκέδασης στην υπεριώδη περιοχή του ηλιακού φάσματος.