Συγκεντρώσεις αιωρουμένων σωματιδίων στην ατμόσφαιρα της Αθήνας: χωρική και χρονική διακύμανση – μοντέλα πρόβλεψης συγκεντρώσεων

Abstract

The aim of the dissertation was to study the particle pollution problem in Athens, as it was established during the period that followed the promulgation of EU directive 99/30/EC. Field measurements were conducted for the characterization of ambient particle concentrations. Measurements were centered on PM10, PM2.5 and PM1 fractions, on total number concentrations (TNC) and their size distributions and on the chemical composition of particles regarding elemental and organic carbon. The characterization process was directed towards the identification of factors controlling temporal/spatial variations of concentration levels. Data utilization was carried out in a stochastic data mining framework, involving exploratory and inferential statistics, multivariate analysis, time-series and spectral analysis and geostatistics. The findings from the characterization procedure were employed in the development of predictive models for particle concentrations. Regression mapping models, using GIS data, were built for spatial estimation. Spatial interpolation models were evaluated in parallel. Artificial neural networks comprised the principal methodology used for short-term forecasting and they were assessed comparatively to alternative methods (MLR, ARIMA, PLSR, CART). Input variable selection techniques were examined (e.g. genetic algorithms) and the efficiency of network training with local and global (simulated annealing) optimization algorithms was tested. The results revealed exceedances of limit values for PM10 and PM2.5 concentrations, while PM1 levels were elevated as well. Statistical associations between particle mass and number (TNC) concentrations were very weak. While elemental carbon levels were characterized as moderate, organic carbon levels were high, thus making organic aerosols the chemical group with the highest participation in particle mass. By means of the EC tracer methodology it was concluded that a significant fraction of organic particles in the area is of secondary origin. Vehicular traffic, secondary processes and intra-urban transport were determined as the principal factors associated to the observed temporal variability. At the spatial level, while the distribution of concentration levels displayed moderate heterogeneity, significant correlations were observed among measurement locations. The developed models for spatial estimation produced a very strong performance, also providing satisfactory mapping of PM10 annual levels in the area. Regarding short-term forecasting, two model categories where examined; for daily mean and hourly PM10 concentrations, 24-h in advance at various locations within the study area. The predictive ability of neural network models was high, especially in comparison to alternative statistical models.

Αντικείμενο της διατριβής αποτέλεσε η μελέτη του προβλήματος της σωματιδιακής ρύπανσης στην Αθήνα, όπως διαμορφώθηκε κατά την περίοδο που ακολούθησε την εξαγγελία της οδηγίας 99/30/EC. Βασικό μέσο προσέγγισης ήταν η πραγματοποίηση μετρήσεων πεδίου για τον χαρακτηρισμό των αιωρουμένων σωματιδίων. Οι μετρήσεις επικεντρώθηκαν στα κλάσματα PM10, PM2.5 και PM1, στις κατ’αριθμό ολικές σωματιδιακές συγκεντρώσεις (TNC) και τις κατανομές τους και στη χημική σύσταση των σωματιδίων σε στοιχειακό και οργανικό άνθρακα. Η κύρια κατεύθυνση της διαδικασίας χαρακτηρισμού στοχεύει στον εντοπισμό των παραγόντων που ελέγχουν τις χρονικές/χωρικές διακυμάνσεις των επιπέδων. Η αξιοποίηση των μετρήσεων πραγματοποιήθηκε σε ένα πλαίσιο στοχαστικής ανάλυσης δεδομένων, που περιέλαβε τεχνικές διερευνητικής και επαγωγικής στατιστικής, πολυμεταβλητής ανάλυσης, ανάλυσης χρονοσειρών - φασματικής ανάλυσης και γεωστατιστικής. Τα ευρήματα απ’ τη διαδικασία χαρακτηρισμού αξιοποιήθηκαν στην ανάπτυξη μοντέλων πρόβλεψης συγκεντρώσεων. Για την χωρική εκτίμηση, αναπτύχθηκαν μοντέλα τύπου regression mapping, με χρήση δεδομένων GIS. Παράλληλα αξιολογήθηκαν μοντέλα χωρικής παρεμβολής.Κύρια μεθοδολογία χρονικής πρόρρησης ήταν τα τεχνητά νευρωνικά δίκτυα, τα οποία αξιολογήθηκαν συγκριτικά με εναλλακτικές μεθόδους (MLR, ARIMA, PLSR, CART). Εξετάσθηκαν τεχνικές επιλογής μεταβλητών εισόδου (όπως γενετικοί αλγόριθμοι) και η αποτελεσματικότητα της εκμάθησης με αλγορίθμους τοπικής και ολικής (προσομοιωμένη ανόπτηση) βελτιστοποίησης.Από τα αποτελέσματα προέκυψαν υπερβάσεις των οριακών τιμών για τις συγκεντρώσεις PM10 και PM2.5, ενώ υψηλά ήταν τα επίπεδα PM1. Οι συσχετίσεις μεταξύ των κατά μάζα και κατ’αριθμό συγκεντρώσεων ΤΝC ήταν ασθενέστατες. Ενώ τα επίπεδα στοιχειακού άνθρακα χαρακτηρίζονται ως μέτρια, για τον οργανικό άνθρακα ήταν υψηλά, αναδεικνύοντας τα οργανικά σωματίδια ως τη χημική ομάδα με την υψηλότερη συμμετοχή στις συγκεντρώσεις PM. Διαπιστώθηκε, μέσω της μεθοδολογίας EC tracer, ότι σημαντικό ποσοστό των οργανικών σωματιδίων είναι δευτερογενούς προέλευσης.Ως κύριοι παράγοντες που σχετίζονται με τις παρατηρούμενες χρονικές διακυμάνσεις, προσδιορίσθηκαν η κυκλοφορία οχημάτων, οι δευτερογενείς διαδικασίες σχηματισμού και η ενδο-αστική μεταφορά. Σε χωρικό επίπεδο, ενώ η κατανομή των επιπέδων είναι σχετικά ανομοιογενής, παρατηρούνται σημαντικές συσχετίσεις μεταξύ θέσεων μέτρησης.Τα μοντέλα χωρικής πρόβλεψης PM10 που αναπτύχθηκαν εμφάνισαν πολύ υψηλή απόδοση, παρέχοντας ικανοποιητική χαρτογραφική απεικόνιση των επιπέδων PM10 στην περιοχή. Σχετικά με τη βραχυχρόνια σημειακή πρόβλεψη αναπτύχθηκαν δυο κατηγορίες μοντέλων, για μέσες ημερήσιες και ωριαίες συγκεντρώσεις PM10 της επόμενης ημέρας, σε διάφορες θέσεις στην περιοχή. Η προγνωστική ικανότητα των μοντέλων νευρωνικών δικτύων ήταν υψηλή, ειδικά σε σύγκριση με τα εναλλακτικά στατιστικά μοντέλα. Από την περίληψη θα ληφθούν υπ’ όψη μόνο οι πρώτοι 2500 χαρακτήρες μαζί με τα κενά (~450 λέξεις). στις κατ’αριθμό ολικές σωματιδιακές συγκεντρώσεις (TNC) και τις κατανομές τους και στη χημική σύσταση των σωματιδίων σε στοιχειακό και οργανικό άνθρακα. Η κύρια κατεύθυνση της διαδικασίας χαρακτηρισμού στοχεύει στον εντοπισμό των παραγόντων που ελέγχουν τις χρονικές/χωρικές διακυμάνσεις των επιπέδων. Η αξιοποίηση των μετρήσεων πραγματοποιήθηκε σε ένα πλαίσιο στοχαστικής ανάλυσης δεδομένων, που περιέλαβε τεχνικές διερευνητικής και επαγωγικής στατιστικής, πολυμεταβλητής ανάλυσης, ανάλυσης χρονοσειρών - φασματικής ανάλυσης και γεωστατιστικής. Τα ευρήματα απ’ τη διαδικασία χαρακτηρισμού αξιοποιήθηκαν στην ανάπτυξη μοντέλων πρόβλεψης συγκεντρώσεων. Για την χωρική εκτίμηση, αναπτύχθηκαν μοντέλα τύπου regression mapping, με χρήση δεδομένων GIS. Παράλληλα αξιολογήθηκαν μοντέλα χωρικής παρεμβολής.Κύρια μεθοδολογία χρονικής πρόρρησης ήταν τα τεχνητά νευρωνικά δίκτυα, τα οποία αξιολογήθηκαν συγκριτικά με εναλλακτικές μεθόδους (MLR, ARIMA, PLSR, CART). Εξετάσθηκαν τεχνικές επιλογής μεταβλητών εισόδου (όπως γενετικοί αλγόριθμοι) και η αποτελεσματικότητα της εκμάθησης με αλγορίθμους τοπικής και ολικής (προσομοιωμένη ανόπτηση) βελτιστοποίησης.Από τα αποτελέσματα προέκυψαν υπερβάσεις των οριακών τιμών για τις συγκεντρώσεις PM10 και PM2.5, ενώ υψηλά ήταν τα επίπεδα PM1. Οι συσχετίσεις μεταξύ των κατά μάζα και κατ’αριθμό συγκεντρώσεων ΤΝC ήταν ασθενέστατες. Ενώ τα επίπεδα στοιχειακού άνθρακα χαρακτηρίζονται ως μέτρια, για τον οργανικό άνθρακα ήταν υψηλά, αναδεικνύοντας τα οργανικά σωματίδια ως τη χημική ομάδα με την υψηλότερη συμμετοχή στις συγκεντρώσεις PM. Διαπιστώθηκε, μέσω της μεθοδολογίας EC tracer, ότι σημαντικό ποσοστό των οργανικών σωματιδίων είναι δευτερογενούς προέλευσης.Ως κύριοι παράγοντες που σχετίζονται με τις παρατηρούμενες χρονικές διακυμάνσεις, προσδιορίσθηκαν η κυκλοφορία οχημάτων, οι δευτερογενείς διαδικασίες σχηματισμού και η ενδο-αστική μεταφορά. Σε χωρικό επίπεδο, ενώ η κατανομή των επιπέδων είναι σχετικά ανομοιογενής, παρατηρούνται σημαντικές συσχετίσεις μεταξύ θέσεων μέτρησης.Τα μοντέλα χωρικής πρόβλεψης PM10 που αναπτύχθηκαν εμφάνισαν πολύ υψηλή απόδοση, παρέχοντας ικανοποιητική χαρτογραφική απεικόνιση των επιπέδων PM10 στην περιοχή. Σχετικά με τη βραχυχρόνια σημειακή πρόβλεψη αναπτύχθηκαν δυο κατηγορίες μοντέλων, για μέσες ημερήσιες και ωριαίες συγκεντρώσεις PM10 της επόμενης ημέρας, σε διάφορες θέσεις στην περιοχή. Η προγνωστική ικανότητα των μοντέλων νευρωνικών δικτύων ήταν υψηλή, ειδικά σε σύγκριση με τα εναλλακτικά στατιστικά μοντέλα. Από την περίληψη θα ληφθούν υπ’ όψη μόνο οι πρώτοι 2500 χαρακτήρες μαζί με τα κενά (~450 λέξεις). Η περίληψη πρέπει να περιλαμβάνει τον στόχο, τη μεθοδολογία και τα αποτελέσματα - συμπεράσματα της διατριβής.